图1 三维拉曼显微成像实验及建模流程
Fig. 1 Workflow for 3D Raman imaging and volumetric reconstruction
北京大学学报(自然科学版) 第62卷 第1期 2026年1月
Acta Scientiarum Naturalium Universitatis Pekinensis, Vol. 62, No. 1 (Jan. 2026)
doi: 10.13209/j.0479-8023.2025.016
国家自然科学基金(42172060, 42472083)、国家重点研发计划(2019YFA0708501)和中国科学院抢占科技制高点项目(THEMSIE04010102)资助
收稿日期: 2024–12–31;
修回日期: 2025–03–08
摘要 利用激光共聚焦拉曼光谱仪, 对西天山高压–超高压变质带榴辉岩中含甲烷流体包裹体开展三维拉曼成像, 精确地揭示不同成分相的形态及空间分布特征, 并针对相应的流体包裹体成分, 利用 ImageJ 软件进行体积定量和质量计算。给出详细的仪器操作、数据处理、参数设置和定量计算实操指南, 可为寻求拉曼 3D定量处理方法的研究者提供帮助, 进而为地质流体的研究提供精确的定量化数据支持。
关键词 流体包裹体; 3D拉曼成像; 定量计算; 榴辉岩; 西天山高压–超高压变质带
流体包裹体是地质流体活动的直接记录者, 承载了古地质环境中流体的成分、温度和压力等关键信息, 是研究地质流体演化的重要基础性样本[1–3], 广泛分布于矿床、油气储层以及深部地壳和地幔中的流体包裹体为解析成矿过程、油气成藏机理以及深部元素循环的动力学机制提供了关键证据[1–5]。流体包裹体记录的高温高压条件下流体的行为和演化信息, 对理解地壳与地幔相互作用以及物质迁移具有重要意义[6]。在俯冲带, 含碳流体在地表与深部地幔碳储层之间的碳循环过程中起着至关重要的作用[7–11]。这些含碳流体的活动信息记录在高压变质矿物的流体包裹体中, 尤其是其中还原烃类的存在, 为揭示碳循环过程中流体从俯冲板片释放及演化提供了直接证据[12–18]。这些流体包裹体不仅为研究俯冲带的深部流体行为提供了独特的视角, 也为系统地解析不同时期流体的演化过程奠定了基 础[19–22]。
激光拉曼单谱扫描技术已成为极为有效的研究流体包裹体的无损识别工具, 能够精准地识别流体包裹体中多种成分[23–26], 涵盖流体相(H2O 等)、气相(CH4, CO2, N2, H2和 SO2等)和固相(诸如石墨(C)和方解石(CaCO3)等矿物)。作为一种非破坏性且通用性强的振动光谱技术, 拉曼光谱基于光与物质的非弹性散射原理, 凭借其微米级分辨率, 近年来在流体和熔体包裹体的研究中取得显著的进展, 极大地推动了对流体相关地质过程的理解[27–28]。这些地质过程在地壳和地幔中广泛存在[26], 因此在过去的半个世纪里, 拉曼光谱在应用范围、光谱分辨率和空间分辨率等方面均显著提升, 尤其是挥发性分子光谱特性的标定范围得到极大的拓展[29–32]。
然而, 随着俯冲带深部流体演化过程研究的深入, 传统的拉曼单谱扫描技术面临无法精细地识别复杂形态流体或熔体包裹体中多相体系成分以及对其进行定量分析的挑战, 尤其是对微米级别的小型包裹体。尽管通过二维拉曼面扫描可以识别流体包裹体中不同的成分, 且通过光学显微镜对晶体、液体和蒸汽的体积进行估算, 但这种方法通常只适用于形态简单、空间分布较均匀的流体包裹体, 无法有效地展示包裹体内固相、液相与气相的共生关 系[33–34]。对于复杂的多相包裹体, 二维定量分析方法可能产生较大的误差, 从而影响对流体与地质过程的理解。
为应对这一挑战, 三维拉曼显微成像技术应运而生, 不仅在医学(如显示乳腺癌钙化区域生物分子分布情况[35])、材料(如追踪锂电池电解质界面溶剂的动态变化[36])和生物(如生物样本中蛋白质、核酸、糖类和脂质等物质的可视化[37])等研究领域发挥着重要作用, 也在地质学研究领域成为精细刻画复杂流体或熔体包裹体成分的有效手段[38–39]。通过与 ImageJ 软件相结合, 三维拉曼重建技术能够对形态不规则的流体包裹体及其内部多相成分(固相、液相和气相)进行精确重建和定量分析, 从而为流体包裹体的精细描述提供强有力的支持。
本文选取西天山高压–超高压变质带榴辉岩中流体包裹体作为典型实例, 结合三维拉曼建模技术, 深入分析不同成分流体包裹体的形态特征, 并进行定量分析, 旨在为复杂形态流体包裹体的多相成分及其化学特征的精确描述提供参考。
西天山高压–超高压变质带是全球最大的洋壳深俯冲至柯石英稳定域并折返至地表的典型大洋俯冲带[40–42], 是俯冲带深部 C-O-H 流体和深部碳循环的天然实验室。研究表明, 该变质带的榴辉岩中普遍发育大量含非生物成因甲烷(CH4)的流体包裹体, 为研究俯冲带 C-O-H 流体的组成和行为提供了独特的条件[15–17,43]。榴辉岩的矿物(石榴石、绿辉石、白云石和角闪石等)中包含大量非生物成因 CH4流体包裹体, 表现为多种相态, 包括 CH4+H2O 气液两相型、CH4+N2+H2O 气液三相型、CH4+CaCO3+H2O和 CH4+CaCO3+H2O 气液固三相型、CH4+C+CaCO3 +H2O 气液固多相型以及纯 CH4 气相单一型等[15,43]。为了清晰地展示多相流体包裹体的三维形态建模及体积定量计算过程, 本文选取最简单的纯 CH4气相流体包裹体、较常见的 CH4+H2O 气液两相型流体包裹体和最复杂的 CH4+C+CaCO3+H2O 气液固多相流体包裹体作为示例, 进行完整的三维成像及成分定量计算过程展示。
如图 1 所示, 三维拉曼显微成像实验包括图像扫描、数据处理、建模及定量 3 个步骤。中国科学院地质与地球物理研究所和北京高压科学研究中心配备 532nm 激光器的 WITec alpha 300R 共聚焦拉曼显微镜均可实现三维成像功能。在开始三维拉曼扫描之前, 首先通过标准硅片对仪器进行校准, 确保520.7cm⁻¹峰位的准确性。
根据不同的岩石或矿物样品, 选择合适的激光波长和物镜放大倍数。由于示例样品中流体包裹体的体积较小, 因此选用 100 倍物镜进行三维拉曼扫描。激光波长设置为 532nm, 并提前通过 600 刻线光栅进行测试, 确保信号的质量。
对样品进行聚焦并获取光学图像后, 先进行单次拉曼光谱扫描(单谱扫描, Single Spectrum), 确保信号的准确性。单谱扫描时, 选择积分时间为 1 秒, 累积次数为 1 次, 在控制程序中的 Single Spectrum模式下进行操作。积分时间、积分次数和激光功率与拉曼信号的强度呈正相关关系, 增加积分时间会增大拉曼信号的强度, 增加累积次数有助于提高光谱的信噪比, 增大激光功率也会增加拉曼信号的强度。合理地组合这些参数设置, 有助于获得高信噪比的拉曼光谱。
图1 三维拉曼显微成像实验及建模流程
Fig. 1 Workflow for 3D Raman imaging and volumetric reconstruction
在确保拉曼信号的稳定性后, 针对不同尺寸的流体包裹体, 设置相应的扫描区域及扫描精度。以图 2 所示设置为例, 扫描范围需与流体包裹体的尺寸和深度匹配, 确保扫描的全覆盖性。由于示例流体包裹体的尺寸较小, 扫描区域设置为长 13μm, 宽 10μm, 深 10μm (图 2 中红色方框内), 步长设置为 x = 0.33μm, y = 0.33μm, z = 0.77μm。此外, 为确保精度, 单点光谱扫描时间设置为 1 秒, 故最终的三维扫描时间为 3 小时 51 分钟 45 秒。扫描前拍摄扫描位置的图像, 以便扫描完成后对比扫描区域是否发生偏移。
完成三维扫描(图 3(a))后, 首先对原始数据进行降噪处理(图 3(b)), 为后续三维建模提供更精确的数据基础。选择 CDR+Smooth 和 Sub BG 工具进行初步降噪处理, 然后根据需要, 在 CRR 界面或Median 界面的 Filter size 设置中调整相关参数(图3(c))。降噪后的数据体呈现为初步处理结果, 并以“(CRR)”或“(Median 3)”为后缀进行标识(图 3(d))。
完成数据的初步降噪处理后, 针对需要三维建模的拉曼信号, 在图 3(b)所示 Filter 模块中选择目标数据, 进行单一成分的提取。分析榴辉岩样品中石榴石流体包裹体的单谱扫描和三维扫描数据, 发现其中含甲烷(CH4)、石墨(C)、方解石(CaCO3)和水(H2O)的特征信号, 因此提取这 4 种物质的拉曼特征峰。在每个层面的数据中, 以 CH4的主峰 2917cm⁻1为中心, 取值范围宽度为 10cm⁻1(图 4(a)); 以石墨的主峰 1580cm⁻1 为中心, 取值范围宽度为 10cm⁻1 (图 4(b)); 以方解石的主峰 1087cm⁻1 为中心, 取值范围宽度为 10cm⁻1(图 4(c)); 以 H2O 的主峰 3400cm⁻1 为中心, 取值范围宽度为 600cm⁻1(图 4(d))。
若扫描过程获得的是混合信号(如固相+气相, 即光谱中同时含方解石和甲烷的拉曼特征峰), 其原因除了可能是流体包裹体中不同的相在空间上出现重叠, 还可能是三维扫描过程中分辨率不够精细导致出现误差, 如甲烷气泡太小且处于运动状态, 使得激光扫描到其他物质(如方解石)。因此, 出现混合信号时, 需结合光学显微镜来确定流体包裹体不同相的具体形态, 并通过单点拉曼扫描, 进一步确定流体包裹体混合信号处气相、液相和固相的分布状况以及相边界。
图2 三维拉曼扫描控制面板及参数设置
Fig. 2 Control panel and parameter settings in 3D Raman scanning
图3 三维拉曼扫描原始数据的降噪处理及宇宙射线扣除流程
Fig. 3 Workflow for denoising and cosmic ray removal of raw 3D Raman scanning data
*号标记特征峰, 阴影区为拉曼信号取值范围
图4 榴辉岩石榴石中含甲烷流体包裹体拉曼特征峰取值范围
Fig. 4 Raman characteristic peak value ranges of methane-bearing fluid inclusions in garnet of eclogite
对于常见的混合气相拉曼信号(如 CH4+H2, CH4 +N2和 CH4+H2S 等), 确定每种气体的边界难度较大。与固液混合或固气混合体系不同, 混合气体的相边界无法通过光学显微镜观察确定, 因此应采用高分辨率扫描策略, 确保获取每个空间点完整的拉曼光谱信息, 并确保拉曼光谱的测量范围能够覆盖目标气体(如 H2, CH4, N2和 H2S 等)的特征峰。此外, 可结合拉曼信号强度与气体浓度标准曲线, 对混合气体拉曼信号进行定量分析, 从而实现气体浓度的准确区分和定量测定。
上述特征峰及其宽度的设置基于经验值, 能够有效地呈现不同物质的最佳形态(以 Scan 097 的中间层为例, 图 5(a))。这一操作将在所有层面的数据中执行, 以便得到每个层面上对应的特征峰数据体(图 5(b))。
接下来, 对初步筛选后的面扫描数据进行精细化处理。在操作栏中选择图 6(a)所示 Repair 选项, 去除每个样品面扫描层的噪点信号。然后, 点击Extract & Next step, 形成新的数据体(图 6(b))。随后, 在 Export 选项(步骤 3)下, 基于 CH4特征主峰2917cm⁻¹的信号, 执行下一步的着色处理(图 6(c))。在着色过程中, 通过图 6(d)中 Image stack export 的Color scale 模块, 为不同成分的流体包裹体选择合适的颜色, CH4, H2O, C 和 CaCO3分别为绿色、蓝色、红色和蓝绿色, 以便在后续三维重建过程中准确地区分不同成分的相态及形态。
完成着色操作之后, 通过图 6(d)中 Stack export (步骤 4)将三维数据体导出, 每种成分形成独立的组分图像, 并用 tiff 格式保存。最终, 将这些图像导入 ImageJ 软件中, 进行三维重建。
三维拉曼建模可以清晰地呈现光学显微镜无法观察到的角度和形态, 使各相在三维空间中的展布更加直观, 从而有助于流体包裹体形态的刻画及体积的定量分析, 如图 7 和 8 所示。只需要将从 WITec Project 中获得的 CH4, C, CaCO3和 H2O 等成分的数据图导入操作栏 Plugins 模块的 3D Viewer 工具中, 即可开始三维拉曼建模。
接下来, 将 CH4, C, CaCO3和 H2O 的形态图像导入 ImageJ 软件中, 通过三维重建技术, 进一步精细化流体包裹体的形态刻画, 并进行定量计算。以CH4为例, 由于流体包裹体的尺寸较小, 需在 ImageJ的操作栏中通过“Image”功能扩大图像尺寸(包括长、宽、高)至原尺寸的 10 倍。例如, 将 CH4的信号将 39×30 像素点(由于扫描时选取的范围为 13μm×10μm, 而采集点为 39×30 像素点, 因此步长为0.333μm; CH4信号在 ImageJ 中呈现的计数方式为39×30 像素点, 从而其中每一像素点的步长为 0.333μm)的原始尺寸扩展至 390×300 像素点(此时每一像素点的步长为 0.0333μm)的尺寸(如图 7(a)所示)。此步骤的意义在于提高精度, 使得每一层数据的衔接更加紧密, 协调性更好(如图 7(a)左侧蓝色矩形框中尺寸(390×300×250)所示)。需要注意的是, 如果流体包裹体较大, 则无需进行此尺寸放大操作。
图5 流体包裹体中不同相态不同层面的三维数据体导出流程
Fig. 5 Procedure for exporting 3D data volumes of different phases at different levels in fluid inclusions
完成尺寸扩展后, 选择 ImageJ 操作栏“Plugins”模块中的“Measure Stack”工具进行体积计算。同时,使用“魔法棒”工具(Magic Wand Tool), 对每一层中CH4的形态边缘进行精细的识别(如图 7(b)所示)。魔法棒工具的敏感度可通过“Wand Tool”中的 Tole-rance 参数进行调整, 确保边缘识别的精度。
图6 三维数据体的数据噪点和宇宙射线修复流程((a)和(b))以及三维数据体不同相着色方式和数据图导出((c)和(d))
Fig. 6 Procedure for repairing data noise and cosmic rays in 3D data volumes ((a) and (b)) and coloring methods for different phases in 3D data volumes and the export of data graphs ((c) and (d))
完成边缘识别后, 设置层面间隔(Slice Space), ImageJ 软件会自动计算各层的体积。重复上述步骤, 计算不同相态流体包裹体的体积计算, 结果如下: VCH4=12.9μm3, VC=5.9μm3, VCaCO3=3.32μm3, VH2O=37.9μm3, V流体包裹体=60μm3。
图7 ImageJ 体积定量流程
Fig. 7 Procedure of volume quantification in imageJ
本研究采用三维拉曼建模方法, 生动地展示西天山俯冲带榴辉岩变质流体中 3 类流体包裹体的形态, 不仅包括作为示例的较少见的 CH4+C+CaCO3+ H2O 这种 1 型包裹体(图 8), 还包括石榴石和绿辉石中大量存在的 2 型流体包裹体(表现为富水流体, 并含甲烷气泡)(图 9(a))以及角闪石和白云石中纯 CH4的 3 型流体包裹体(图 9(b)和(c))。这些研究结果为上述岩相特征以及两类流体包裹体的共存, 尤其是俯冲带中 CH4与 H2O 的不混溶现象[43]提供了有力的解释。
三维拉曼建模方法在流体包裹体精细化研究中的贡献远不止于此。随着俯冲带熔体或流体活动相关研究中流体包裹体重要性的日益增加, 对流体包裹体的研究已从定性描述转向定量分析。三维拉曼建模为这种定量分析提供了可靠的支持, 能够精确地量化流体包裹体内不同成分的体积, 从而有效地解决不规则流体包裹体难以定量的难题。以本研究的样品为例, 在绿辉石中较大尺寸的 CH4+H2O 流体包裹体中, CH4的体积可达 35.14μm3, H2O 的体积更大, 达到 218μm3 (表 1)。此外, 绿辉石中含甲烷流体包裹体的体积具有显著的不均一性, 除上述较大体积的流体包裹体外, 还存在许多小型流体包裹体(图 9(a))。这些小型流体包裹体中 CH4的体积在0.50～1.38μm3之间, H2O 的体积在 3.64～16.75μm3之间(表 1)。
为了对定量方法进行验证, 本研究对纯 CH4流体包裹体的体积进行大范围的定量分析。从最大体积 21.54μm3 (图 9(b)中包裹体 1)到最小体积 0.95μm3(图 9(c)中包裹体 4), 共测量了 13 个纯 CH4流体包裹体的体积, 揭示了纯 CH4流体包裹体体积的不均一性(表 1)。
图8 复杂流体包裹体三维拉曼重建形态示例
Fig. 8 Display of the 3D Raman reconstructed morphology of the exemplary fluid inclusions
图9 西天山俯冲带碳酸盐榴辉岩样品中两类流体包裹体的典型三维拉曼图像(修改自文献[43])
Fig. 9 Typical 3D Raman images of two types of fluid inclusions in carbonate eclogite sample HB142-1 from the Western Tianshan subduction zone (modified from Ref. [43])
此外, 四相流体包裹体中不同成分的体积占比也可以通过上述方法进行有效的识别。例如, 在图8 的流体包裹体中, H2O 体积最大(37.9μm3), 其次是 CH4(12.9μm3)。方解石和石墨在显微镜下难以观察, 通过三维拉曼建模精准的信号识别和体积计算, 能够清晰地量化其体积, 分别为 5.9 和 3.32μm3 (表 1)。
三维拉曼建模方法不仅能够对流体包裹体的体积进行定量分析, 还能够直接记录俯冲带释放的变质流体的化学特征和演化过程。拉曼分析结果表明,石榴石和绿辉石中流体包裹体通常以 CH4+H2O 的形式存在(图 9(a))。尽管体积有所不同, 但三维拉曼建模可以定量地描述这些流体包裹体的化学成分, 相关成分的密度分别为 1g/cm3(水)[39], 2.71g/cm3 (方解石)[39], 2.25g/cm3(石墨)[39], 甲烷的密度则变化较大。CH4+H2O 和 CH4+C+CaCO₃+H2O 等多组分流体包裹体中, CH4的拉曼峰值集中在 2917cm⁻1, 其密度可通过范德华方程[44]计算得出:
Vm3 − (b + RT/p) Vm2 + (a/p) Vm − ab/p = 0 ,
其中, R=8.314J/(mol·K). a(CH4)=0.2303(Pa·m6)/mol2,b(CH4)=0.431×10−4m3/mol, T=300K, p=5×106Pa[45]。基于这些参数, 我们计算得到 Vm(CH4) = 4.49249× 10−4m3/mol, 进而通过 ρ=M/Vm求得 CH4的密度为0.0357g/cm3。然而, 纯 CH4流体包裹体的拉曼峰位于 2913cm−1[43], 表明其具有较大的剩余压力, 根据上述公式得出其密度为 0.273g/cm3, 远大于根据拉曼峰位于 2917cm−1所得结果, 且与文献[46]中 CH4的密度数值相当。CH4+H2O 型流体包裹体的化学成分恒定, 其中 CH4的质量百分比为 0.29%～0.57%, 平均值为 0.45%; H2O 的质量百分比为 99.43%～ 99.71%, 平均值为 99.55%。纯 CH4流体包裹体中, 因缺乏 H2O 和其他固相子晶, CH4的质量百分比达到 100%。
表1 纯 CH4相、CH4+H2O 相以及 CH4+C+ CaCO3+H2O 相三类流体包裹体成分体积、质量及质量百分比
Table 1 Volumes, masses, and mass percentages of three types of fluid inclusions pure CH4 phase, CH4+H2O phase, and CH4+C+CaCO3+H2O phases
流体包裹体成分体积/μm3质量/pg质量比/%图片序号切片间距包裹体类型 1CH435.141.250.57图9(a)中包裹体10.28CH4+H2O H2O218.00218.0099.43 2CH41.380.050.29图9(a)中包裹体2 H2O16.7516.7599.71 3CH40.500.020.49图9(a)中包裹体3 H2O3.643.6499.51 4CH421.545.88100.00图9(b)中包裹体10.17CH4 5CH42.050.56100.00图9(b)中包裹体2 6CH46.011.64100.00图9(c)中包裹体10.29CH4 7CH43.741.02100.00图9(c)中包裹体2 8CH46.721.83100.00图9(c)中包裹体3 9CH40.950.26100.00图9(c)中包裹体4 10CH42.560.70100.00图9(c)中包裹体5 11CH45.191.42100.00图9(c)中包裹体6 12CH43.570.97100.00图9(c)中包裹体7 13CH44.071.11100.00图9(c)中包裹体8 14CH48.582.34100.00图9(c)中包裹体9 15CH45.241.43100.00图9(c)中包裹体10 16CH42.760.75100.00图9(c)中包裹体11 17CH412.900.460.74图8中包裹体0.40CH4+C+CaCO3+H2O H2O37.9037.9061.31 CaCO35.9015.9925.86 C3.327.4712.08
上述两类流体包裹体的化学成分定量计算结果反映变质流体的显著不混溶现象[43]。进一步地, 四相流体包裹体的化学成分比例也可以通过此方法进行定量。在作为本文示例的 CH4+C+CaCO3+H2O 四相流体包裹体中, CH4的质量百分比为 0.74%, H2O的质量百分比为 61.31%, C 的质量百分比为 25.86%, CaCO3的质量百分比为 12.08% (表 1)。
除了对富水流体包裹体的刻画, 三维拉曼建模在研究熔体包裹体和超临界流体性质方面也发挥了重要作用。例如, Venugopal 等[47]在对加里波第火山带玄武质橄榄岩中的熔融包裹体的研究中, 通过三维拉曼建模, 对加热前后固相和气相中各成分的体积进行定量计算, 并基于相应的密度值计算 CO₂, H2O 和 SO₂等的质量百分比。Jin 等[39]通过三维拉曼建模, 研究大别山碧溪岭榴辉岩超高压变质脉中的原生多相流体包裹体, 提供了超临界流体组分的直接证据。他们通过 WITec alpha300R 共聚焦显微拉曼三维扫描, 结合软件 ImageJ, 定量地确定了包裹体中超临界流体的主要成分, 其中溶质为 22.5%的SiO2, 13.2%的 CaO 和 7.0%的 SO3等, 溶液为 41.6%的 H2O。
相较于 Jin 等[39]对超临界流体中固–液两相的定量分析, 本研究实现气–液–固三相的同步精确量化, 并且提供了详细的数据处理流程和参数设置。通过优化扫描参数(空间分辨率为 0.33μm)和改进图像处理方法, 建立完整的操作分析流程。针对 CH4, C, CaCO3和 H2O 等目标组分, 提供了更精确的拉曼光谱识别经验值, 可以为相关研究提供实操指南。本文方法同时适用于对常规流体包裹体、超临界流体和熔体包裹体等的分析, 通过对各成分相对体积的定量分析重建其整体组成, 从而恢复俯冲带流体的化学组成。
流体或熔体包裹体成分复杂且空间分布多样化, 三维拉曼建模无疑是最理想的研究工具, 不仅能有效地识别常规二维拉曼面扫描中容易忽视的小相(<1μm), 还能重建由不同成分的三维信号组成的形态, 尤其对于复杂的流体或熔体包裹体, 能够准确地量化各成分的体积, 为深入探讨俯冲带变质流体的化学成分特征及其演化过程提供了强有力的 工具。
实验操作的准确性和数据处理的合理性直接影响定量数据的准确度。在实验操作过程中, 应选择合适的激光功率(如 20mW), 避免因激光扫描长时间作用于样品而造成损坏。进行数据处理时, 应以显微镜下观测到的实际形态为主要依据, 对三维体积扫描数据进行精确刻画和定量分析。此外, 单点分析的准确性对三维拉曼成像的质量至关重要, 尤其在挑选最具代表性的流体或熔体包裹体进行三维建模时, 可以更准确地确定其成分及演化过程。总之, 三维拉曼成像技术未来将为地质学领域提供更多的技术支持, 推动地质流体研究的深入发展。
本研究结合三维拉曼建模方法和 ImageJ 软件, 对俯冲带含碳流体中非生物成因 CH4不同类型流体包裹体进行形态重建和定量分析。以西天山高压–超高压变质带榴辉岩中纯 CH4单一相、CH4+H2O 气液两相和 CH4+C+CaCO3+H2O 气液固多相流体包裹体为例, 阐述如何利用三维拉曼成像技术确定其各自的形态特征及相边界。结合 ImageJ 软件, 精确地限定这些流体包裹体的体积、质量和质量百分比, 揭示不同流体之间的差异, 可以为深入理解俯冲带流体的组成和分布提供可靠的数据支持。希望可以为想利用激光共聚焦拉曼光谱仪实现三维定量计算的研究者提供实操方法和技术帮助。
展望未来, 三维拉曼成像技术在流体包裹体研究领域具有广阔的发展前景。通过引入机器学习算法, 有望进一步提升三维建模的精度和相边界识别的准确性, 同时显著地提高计算效率。本文方法可拓展至熔体包裹体和超临界流体包裹体等更多类型样品的研究, 结合同步辐射 X 射线断层扫描等其他表征技术, 可实现多尺度、多参数的综合分析。此外, 建立标准化的流体包裹体拉曼光谱数据库也将成为重要的发展方向, 为地质流体自动化识别和定量分析提供坚实的数据基础。
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Application of 3D Raman Imaging and Quantitative Analysis in Geological Fluid: A Case Study of Fluid Inclusions in Eclogite from the Western Tianshan
Abstract This study applies confocal Raman microscopy to conduct 3D imaging of methane-bearing fluid inclusions in eclogites from the Chinese Western Tianshan high-pressure/ultrahigh-pressure metamorphic belt, precisely delineating the morphology and spatial distribution of distinct phases. Based on the imaging data, ImageJ software was employed to perform volumetric quantification and mass calculations of the inclusion components. We present a comprehensive practical guide encompassing instrument operation, data processing, parameter optimiza-tion, and quantitative calculation workflows. These protocols offer a valuable resource for researchers investigating 3D Raman quantitative methods, thereby facilitating the acquisition of precise quantitative data in geological fluid research.
Key words fluid inclusions; 3D Raman imaging; quantitative analysis; eclogite; Western Tianshan high-pressure/ ultrahigh-pressure metamorphic belt