图1 天山北坡行政区划、高程图及监测站位置
Fig. 1 Administrative division, elevation map and location of monitoring stations on the northern slope of Tianshan Mountains
北京大学学报(自然科学版) 第61卷 第2期 2025年3月
Acta Scientiarum Naturalium Universitatis Pekinensis, Vol. 61, No. 2 (Mar. 2025)
doi: 10.13209/j.0479-8023.2024.117
新疆维吾尔自治区生态环境监测总站“新疆重污染天气应急管控能力建设”项目(2022-地方科研-1065)和“新疆大气综合观测站运维及质控保障”项目(ZZCD-2024-0401)资助
收稿日期: 2024-07–15;
修回日期: 2024–10–16
摘要 为探究天山北坡城市群 PM2.5, PM10 和 O3 的时空分布特征及气象因素的影响, 对该区域 PM2.5, PM10和 O3 的季节变化特征和时空分布格局进行分析。采用皮尔逊相关性分析和广义可加模型 GAM, 揭示气象因子与污染物之间复杂的非线性响应及其交互效应。研究结果表明: 1)在时间分布上, PM2.5 和 PM10 均呈现冬季>春季>秋季>夏季的特征, 而 O3 呈现夏季>春季>秋季>冬季的特点; 2)在空间格局上, PM2.5 和 PM10 总体上呈现西低东高的格局, O3 高值集中在阜康市内的天山天池周边以及石河子市; 3)区域 PM2.5 和 PM10 表现出显著的正空间自相关性, 在东部呈现高–高集聚, 在西部呈现低–低聚集; 4)相关性分析及 GAM 模型表明, PM2.5, PM10 和 O3 与温度、湿度、风速、气压和日降雨量 5 个气象因素均呈现显著的非线性响应关系。温度与其他气象因子两两间的交互项均通过显著性检验, 表明温度和其他气象因素对 PM2.5, PM10 和 O3 的影响有显著的交互效应。研究结果为天山北坡区域气象因素对大气污染物影响机制提供了新认识, 可为制定天山北坡地区的区域性空气质量管理策略提供科学依据。
关键词 PM2.5; PM10; O3; 时空分布; 广义可加模型(GAM); 气象因素
大气颗粒物是悬浮在空气中的固体和液体颗粒的混合物, 其中可吸入颗粒物(PM10)以及细颗粒物(PM2.5)分别指空气动力学直径小于等于 10 米和 2.5μm 的颗粒物。臭氧(O3)是主要由人为排放的 NOx和 VOCs 等污染物通过光化学反应生成的一种气体。PM2.5, PM10 和 O3 均为大气中重要的污染物, 也是很多城市空气质量超标时的首要污染物。PM2.5和 PM10 粒径小, 吸附性强, 可对人体心血管系统产生严重危害[1]。O3 会增加人体呼吸系统疾病和心血管疾病的风险, 同时也是光化学烟雾的关键组成成分, 可与其他大气污染物发生反应, 形成更多有害的二次污染物。另外, O3 的浓度升高会影响植物的生长, 对生态系统造成一定的影响[2–3]。
随着各类减排措施的施行, 我国的大气污染现状有所改善, 但仍存在污染物浓度超标的现象。目前, 国内外学者在大气污染时空分布及气象因素的影响方面取得大量研究成果。在时间变化方面, 针对污染物长时间尺度的年度变化趋势的研究结果表明, 近年来我国的大气污染状况逐渐得到改善[4]。部分研究侧重于分析污染物的季节变化特征[5], 结果表明 PM2.5 和 PM10 的污染集中在冬季, 而 O3污染集中在夏季。在空间格局方面, 学者们分别从全国范围[6]、城市群范围(如京津冀地区[7–8]、长三角地区[9–10]和粤港澳大湾区[11]等)以及城市尺度[12]进行分析, 揭示污染物在不同空间分辨率尺度的分布特征。在研究方法方面, 学者们综合运用空间自相关[13]、皮尔逊相关性分析[14]、地理加权回归[15]、广义可加模型[16]和空间计量模型[17]等方法, 研究大气污染物的空间相关性和异质性, 以及影响因素的非线性响应和空间溢出效应等。污染物与气象因子的相关性研究[18–19]集中于温度、风速和相对湿度等因素, 结果均表明气象因子对大气污染物具有较为明显的影响。上述研究聚焦于单一污染物的时空分布特征及其影响因素的分析, 且针对气象因素的分析多为线性分析, 对非线性响应趋势研究较少。此外, 以往研究大多关注以京津冀和长三角等为主的几个国家级城市群, 对区域性城市群的大气污染物及气象因素的影响研究较少。
天山北坡经济带是新疆维吾尔经济最发达的地区, 是全国 9 个区域性城市群之一, 生产力高度集中, 聚集大量重工业企业, 近年来在城市化水平快速提升的同时, 也产生严重的区域空气污染问题[20]。该地区气象因素的变化较为复杂, 大气污染物对气象因子的响应机制尚不明确。以往对该区域大气污染物的相关研究集中在 PM2.5 和 PM10 的时空变化方面, 缺少针对 O3 的研究[15,21]。Luo 等[22]分析该区域 6 种常规污染物的时空变化特征, 并采用皮尔逊相关系数揭示气象条件的影响作用, 但未深入地分析污染物浓度对气象条件的复杂响应过程。
基于上述背景, 本文综合利用空间自相关和广义可加模型(generalized additive model, GAM)等方法, 分析天山北坡城市群 2022 年 PM2.5, PM10 和 O3的时空分布特征及气象因素的影响, 建立大气污染物与气象因素的非线性响应关系。空间自相关方法能够反映某一变量在研究区域内的自相关程度以及局部聚集情况, 从而揭示区域 PM2.5 浓度的聚集特性[13,23]。作为一种灵活的回归分析方法, 广义可加模型将响应变量与解释变量之间的关系通过光滑函数来表示, 从而能够捕捉到非线性关系, 有利于分析气象因素与污染物浓度之间的复杂关系, 并找到不同解释变量之间的交互效应[24–25]。
天山北坡城市群指位于新疆维吾尔自治区北部天山山脉的北坡地区的重点经济开发区, 包括以乌鲁木齐市、石河子市和克拉玛依市等为核心的 12 个县市[26]。图 1 显示天山北坡地区行政区划、高程以及 32 个监测站点的位置。其中 DEM(digital ele-vation model)数字高程模型数据来源于中国科学院“地理空间数据云”30M 分辨率数字高程数据(https: //www.gscloud.cn)。
图1 天山北坡行政区划、高程图及监测站位置
Fig. 1 Administrative division, elevation map and location of monitoring stations on the northern slope of Tianshan Mountains
本研究以 2022 年为研究时段, 各城市 PM2.5, PM10 和 O3 监测站逐日监测数据来自环境空气质量监测站的监测数据, 共 32 个站点, 各城市监测站点数量不等(1～10 个)。月均空气质量数据来自新疆维吾尔自治区生态环境厅(https://sthjt.xinjiang.gov.cn/)2022 年 1—12 月的逐月空气质量报告。颗粒物浓度数据为扣除沙尘天气影响后的监测数据, 在进行数据质量控制时, 对低浓度环境条件导致的零值和负值进行修正, 将其余原因导致的零值和负值舍弃。若出现 PM2.5 浓度高于 PM10 的数据“倒挂”现象, 根据粒径比的范围及两者的浓度值是否异常, 选择保留或剔除。臭氧浓度为日最大 8 小时平均值, 剔除仪器维护期间产生的异常高值。气象数据来源于国家气象数据网站(https://data.cma.cn/), 获取温度、日降雨量、相对湿度、气压和风速 5 项气象因子数据。本文将研究季节划分为春季(3—5 月)、夏季(6 —8 月)、秋季(9—11 月)和冬季(1—2 月、12月)。
1.3.1 克里金插值法
本文运用 ArcGIS10.8 软件, 采用普通克里金空间插值法, 分别从年和季度尺度, 拟合模拟区域PM2.5, PM10 和 O3 浓度的时空分布。克里金插值法是通过建立半变异函数, 在此基础上估计研究区域内未布设观测点区域数值的一种地统计方法[27], 其表达式为
(1)
其中, Z表示在 xi 处的插值结果; n 为插值的监测站点的数量; λi 为权重系数, 表示第 i 个采样点对 xi 处的插值结果的贡献; Z(xi)为第 i 个监测点对污染物的实际测量值。
1.3.2 空间自相关性分析
全局空间自相关分析方法用于评估整个区域的空间相关性和变异性, 即反映某一变量在研究区域内的自相关程度, 通常用 Moran’sⅠ 指数表示[14]。根据 Moran’sⅠ 指数可以得出该参数在各城市之间的空间聚集情况。Moran’sⅠ 指数的表达式为
(2)
其中, n 表示城市个数, wij 表示空间邻接矩阵, xi 和 xj代表不同城市对应的污染物浓度数据。Moran’sⅠ指数的取值范围为[−1, 1], 当 Moran’sⅠ值大于 0 时, 表示污染物浓度存在空间正相关, 即污染物在相邻的城市上存在“高–高”或“低–低”的聚集情况; 当Moran’sⅠ值小于 0 时, 表示其存在空间负相关, 即污染物在相邻的城市上存在“高–低”或“低–高”的离散型分布情况; 当 Moran’sⅠ值接近于 0 时, 表示在空间随机分布, 不存在明显的自相关性[13]。
局部自相关分析方法通常用于反映地理空间中某一区域与相邻区域存在的聚集或分散现象, 即某一地理单元周围是否存在相似的特征值[23]。本文采用 Local Moran’sⅠ的值来判断局部区域存在的空间聚集情况, 计算公式如下:
(3)
其中, Ii 为 Local Moran’s I 指数, n 为城市个数, xi 为第 i 个城市的观测值,
为所有城市观测值的均值, wij 是城市 i 与 j 之间的空间权重。若 Ii 值为正, 表示城市 i 与其相邻的城市局部正相关, 呈现高–高或低–低聚集, 其值越大, 空间相关性越显著; 若 Ii 值为负, 则城市 i 与其相邻的城市局部负相关, 呈现低–高或高–低聚集, 其值越小, 表明空间差异越大; 若Ii 值接近 0, 表示空间分布呈现随机性, 不存在明显的聚集。
1.3.3 皮尔逊分析
皮尔逊相关系数是一种用于衡量两个变量之间线性相关性强弱的统计量, 一般用系数 r 表示, 取值范围为[−1, 1], r>0 表示正相关, r<0 表示负相关, 系数的绝对值越接近 1, 表示两个变量之间的线性关系越强; r=0 表示不存在线性相关关系。皮尔逊相关系数的表达式如下:
(4)
其中, Xi 和 Yi 分别表示两组变量 X和 Y 中第 i 个观测值,
和
分别表示两组变量 X和 Y 的均值, n 表示变量值的数量。
1.3.4 广义可加模型(GAM)
广义可加模型 GAM 是一种非参数回归模型, 使用因变量上的链接函数来解释线性预测变量与因变量期望值之间的关系。GAM 模型可以灵活地建模变量之间复杂的非线性关系, 因此能够适应各种复杂的数据结构, 并且具有良好的可解释性和可视化能力, 因此在数据分析和预测建模中得到广泛应用[24]。GAM 模型的表达式如下:
(5)
其中, E(Y)为因变量 Y 的期望值; fj(·)是关于每个自变量 Xj 的光滑函数, 可以是参数(如多项式或薄板回归样条), 也可以是非参数或半参数, 并且可以使用散度平滑器进行估计[28]; β0表示模型的截距项。本研究基于 R 语言(R4.3.2), 利用 mgcv 模型包进行GAM 模型的调用。
2.1.1 污染物年度浓度水平
表 1 给出 2022 年天山北坡区域各地市大气污染物浓度及气象因子年均值。区域内各城市 PM2.5 年均浓度介于 27～63μg/m3 之间, 区域 PM2.5 年均浓度为 43±11μg/m3, 同比下降 11%。除奎屯市、乌苏市、独山子区以及克拉玛依市外, 其余城市 PM2.5年均浓度均超过国家环境空气质量年均二级标准(35μg/m3)。区域内各城市 PM10 的年均浓度为 53～ 107μg/m3, 区域平均浓度为 76±15μg/m3, 同比下降7.6%。除沙湾市、乌苏市、独山子区以及克拉玛依市外, 其余城市均超过 PM10 年均二级标准值(70μg/m3)。O3 年平均浓度为 86±5μg/m3, 未出现超标, 同比下降 1.3%, 其中, 独山子区年均浓度最高(93μg/m3)。各地市间 PM2.5和PM10的变异系数(CV, 标准偏差与平均浓度的比值)分别为 26.1%和19.23%。O3 的变异系数为 5.56%(低于 10%), 说明O3 的变异程度低于 PM2.5 和 PM10[29]。因此, 2022 年天山北坡区域中、东部城市(乌鲁木齐市、五家渠市、昌吉市、阜康市和石河子等)的颗粒物浓度明显高于西部的乌苏市, 污染形势较为严峻。
图 2 为天山北坡城市群与全国、京津冀地区和长三角地区 2022 年 PM2.5、PM10 和 O3-8h 90 分位数浓度的比较。可以看出, PM2.5 浓度明显高于全国和长三角地区, 与京津冀地区持平。PM10 浓度(剔除沙尘时段)与长三角地区基本上持平, 低于全国和京津冀地区。O3-8h 90 分位数浓度低于全国、长三角地区和京津冀地区水平。总体看来, 天山北坡地区 PM2.5 浓度水平较高, O3 浓度水平较低。
为探究区域污染物浓度与气象因子之间的相关性, 利用大气污染物和气象的逐日监测数据, 进行皮尔逊相关性分析。表 2 给出 3 种污染物与温度、湿度、风速、气压和日降雨量 5 种气象因子的相关系数, 可见 PM2.5 和 PM10 与温度、风速和日降雨量均显著负相关(p<0.01), 而与气压、湿度显著正相关(p<0.01)。O3 与温度和风速均显著正相关(p<0.01), 与湿度、气压和日降雨量均显著负相关(p< 0.01)。因此, 气象因子对该区域污染物浓度的影响较大。
表1 天山北坡城市群各地市污染物浓度及气象因子年均值
Table 1 Annual average values of pollutants and meteorological factors in cities of urban agglomeration on the northern slope of Tianshan Mountains
城市污染物浓度年均值/(μg·m−3)温度/℃湿度/%风速/(m·s−1)气压/hPa年降雨量/mmPM2.5PM10O3 乌鲁木齐市42 77908.755.21.6955.14.7 石河子市55 89888.859.91.3966.96.2 昌吉市52 86927.759.91.8958.24.2 阜康市50 83788.755.21.6955.14.7 五家渠市63107849.250.82.1911.16.6 玛纳斯县43 78869.057.51.3963.55.8 呼图壁县38 74919.453.62.6951.54.5 沙湾市45 68809.456.51.6957.77.0 奎屯市34 72829.357.51.6962.85.5 乌苏市28 60869.357.51.6962.85.5 独山子区33 63939.357.51.6962.85.5 克拉玛依市27 53859.949.22.0966.03.5
图2 天山北坡城市群与其他区域的比较
Fig. 2 Comparison between urban agglomerations on the northern slope of Tianshan Mountains and other regions
2.1.2 污染物浓度的时空变化特征
3 种污染物分季节浓度空间分布如图 3 所示。可以看出, PM2.5 浓度在冬季最高, 在春、夏、秋 3个季节较低。各季节 PM2.5 平均浓度呈现如下规律: 冬季(119μg/m3)>春季(21μg/m3)>秋季(19μg/m3)>夏季(10μg/m3), 冬季 PM2.5 平均浓度分别是春季、秋季和夏季的 5.6, 6.1 和 11.6 倍。各季节 PM10 平均浓度排序为冬季(159μg/m3)>春季(64μg/m3)>秋季(48μg/m3)>夏季(32μg/m3), 冬季 PM10平均浓度分别是春季、秋季和夏季的 2.5, 3.3 和 4.9 倍, 其中, 位于区域中部的石河子市以及东部的五家渠市、阜康市和乌鲁木齐市浓度较高, 这些地市的部分区域冬季PM10 浓度达到 200μg/m3 以上。春、夏、秋 3 个季节的 PM10 浓度较低, 且分布较为均匀。各季节 O3平均浓度呈如下季节规律: 夏季(113μg/m3)>春季(99μg/m3)>秋季(76μg/m3)>冬季(57μg/m3), 夏季O3 浓度分别是春季、秋季和冬季的 1.1, 1.5 和 2.0倍。夏春两季位于区域东部的城市O3 浓度较高。该区域颗粒物和臭氧的季节特征与之前的研究结果[30]类似, 颗粒物浓度在冬季最高, 而臭氧浓度在夏季最高。
表2 污染物与气象因子的皮尔逊相关系数
Table 2 Pearson correlation coefficient between pollutants and meteorological factors
污染物温度/℃湿度/%风速/(m·s−1)气压/hPa日降雨量/mm PM2.5−0.682**0.499**−0.376**0.165**−0.102** PM10−0.579**0.346**−0.279**0.104**−0.128** O30.780**−0.761**0.403**−0.347**−0.114**
注: **表示在0.01级别(双尾)相关性显著。
图3 PM2.5, PM10和O3分季节浓度空间分布
Fig. 3 Spatial distribution of the seasonal concentrations of PM2.5, PM10 and O3
时空分布格局分析结果显示, 2022 年天山北坡城市的 PM2.5 和 PM10 的季节分布均呈现冬季最高, 且远高于其他 3 个季节的特征, 主要与冬季集中供暖, 燃煤源排放增加有关[31]。PM2.5 和 PM10 的空间分布情况类似, 整体上呈现东高西低的空间分布特征, 存在东部和中部两个高浓度中心。区域东部的乌鲁木齐市及周边在天山北坡城市群中污染最严重, 主要受到该区域特殊地形的限制, 不利于颗粒物的扩散[32]。此外, 由于乌鲁木齐市经济水平较高, 工业发展、人口密度和机动车保有量等都远高于其他城市, 导致该城市及周边区域颗粒物浓度较高。位于区域中部的石河子市同样拥有较多的重工业企业, 且该地区植被覆盖度低[33], 且冬季存在逆温现象[34], 导致 PM2.5 和 PM10 的浓度较高。在西部区域, 人口密度及工业企业规模相对较小, PM2.5 和PM10 浓度较低[21]。
O3 浓度在夏季最高, 其次为春季, 秋冬两季较低。夏季日照时间增加, 光照强度增加, 促进光化学污染的形成, 引起 O3 浓度上升[35–37]。由于石河子市独特的地形和气候特点, 春秋两季昼夜温差大, 加剧光化学污染现象, 导致该市 O3 浓度较高[38]。天山天池监测点海拔较高, 日照充足, 辐射较强, 且该区域植物源 VOCs 的排放强度较高, 可以促进O3 生成, 导致该区域春夏两季 O3 浓度相对较高。
为探究天山北坡城市群各城市的大气污染物是否存在集聚情况, 利用全局 Moran’s I 指数对各城市2022 年 PM10 和 PM2.5 年均浓度进行全局自相关分析。用P 值来评估 Moran’s I 指数的显著性水平, z 值反映数据集的离散程度。P<0.01 说明 Moran’s I 指数的显著性水平较高。|z|>2.58 说明数据存在显著空间自相关性, 即存在空间集聚情况。全局 Moran’sI 指数检验结果如表 3 所示, 可以看出, PM2.5 和 PM10年均浓度在空间上均存在显著的正相关性, 即两种粒径的大气污染物在空间分布上均具有一定的集聚特性。
为进一步分析局部聚集情况, 利用局部Moran’s I 指数, 将天山北坡地区各县市的颗粒物浓度数据与空间地理数据相结合, 得到颗粒物浓度的集聚分布特征(图 4)。可以看出, PM2.5 与 PM10 空间聚集格局类似, 高–高聚集发生在地区东部的乌鲁木齐市、昌吉市、五家渠市和阜康市。城市经济统计数据表明, 这 4 个城市 2022 年的 GDP 占天山北坡城市群的 62.2%, 其中乌鲁木齐市 GDP 占比高达47.9%。以乌鲁木齐为主的东部城市, 经济和工业发展水平较高, 人口规模也较大。此外, 乌鲁木齐的溢出效应在该区域较为显著, 成为该地区污染物高浓度聚集的主要原因之一。低–低聚集分布在西部以乌苏市为主的城市, 呼图壁县表现出低–高聚集, 其他城市均未呈现明显的聚集性特征。O3 未表现出明显的空间自相关性和局部聚集情况。
表3 全局莫兰指数
Table 3 Global Moran’s I
指标Moran’s ⅠzP值 PM2.50.382.660.008 PM100.372.740.006
图4 PM2.5和PM10的局部集聚特征
Fig. 4 Local agglomeration characteristics of PM2.5 and PM10
使用 GAM 模型分析 PM2.5, PM10 和 O3 的浓度对气象因素的动态响应。将 PM2.5, PM10 和 O3 浓度作为因变量, 将温度、湿度、风速、气压和日降雨量5 个气象因素作为自变量, 进行多因素的 GAM 模型分析, 讨论其线性或非线性响应情况。模拟结果如表 4 所示, PM2.5, PM10 和 O3 的 R2 值分别为 0.654, 0.535 和 0.707, 模型解释度分别为 65.6%, 53.9%和70.9%, 表明拟合结果较好。PM2.5, PM10 和 O3与温度、湿度、风速、气压和日降雨量 5 项气象因子均呈现显著的非线性关系(Edf>4, p<0.01), 说明各污染物与气象因子之间均存在复杂的非线性响应关系。F 值体现因变量的影响程度, 温度的 F 值均明显大于其他变量, 因此, 温度是对 3 种污染物影响最大的气象因素, 与现有研究结果[39–40]较为一致。
3 种污染物对气象因素的响应曲线如图 5 所示。PM2.5 和 PM10 浓度对 5 项气象因素的响应曲线较为类似。温度低于 0℃时, PM2.5 和 PM10 浓度随温度的升高迅速降低; 温度高于 0℃时, 呈现相对稳定的波动性变化(图 5(a)和(f))。气温对颗粒物的稀释和扩散有重要影响, 温度升高会促进空气对流, 从而增加颗粒物的扩散速度[23]。由于天山北坡地区冬季和春季气温较低, 影响颗粒物的扩散, 从而导致污染物浓度升高[41]。湿度小于 80%时, PM2.5 和 PM10 的浓度随着湿度的增加缓慢下降; 湿度高于 80%时, PM2.5 和 PM10 的浓度迅速降低(图 5(b)和(g))。湿度增加时, 颗粒物更易吸湿, 粒径增大, 且对大粒径颗粒物的影响最大[42], 粗颗粒物会发生重力沉降; 相对湿度超过 80%时, 水汽形成的水滴易凝结为水滴, 促进颗粒物的凝聚和沉降, 使 PM2.5和 PM10 浓度降低[43]。PM2.5 和 PM10 浓度均在风速0～2m/s 时迅速降低, 风速高于 2m/s 时缓慢下降(图5(c)和(h))。天山北坡地区的月均风速在 1.0～2.5m/s之间, 平均风速为 1.7m/s, 总体上风速较小。风速的提高能加快 PM2.5 和 PM10 的扩散, 起到降低污染物浓度的作用[44], 但风速较高时, 地面扬尘随之增加, 导致风速对环境颗粒物的贡献增加。颗粒物浓度随气压的增大呈先上升, 随后波动性下降的趋势(图 5(d)和(i))。气压较低时, 会形成上升气流, 有利于颗粒物的扩散和稀释, 导致颗粒物浓度较低[45]; 气压增大到一定程度后, 通常伴随着大气层厚度的增加, 大气扩散能力增强, 从而使颗粒物浓度降低。PM2.5 和 PM10 总体上呈现随日降水量的增加而不断降低的趋势(图 5(e)和(j)), 较多的降水量有利于大气污染物的清除[46]。
O3 对气象因素的响应曲线与 PM2.5 和 PM10有较大差别。O3 浓度在温度小于−5℃时迅速上升, −5～5℃时趋于平缓, 大于 5℃后继续增加, 但趋势变缓(图 5(k))。小于−5℃的低温区主要处于秋冬季, 在接近−20℃的极低温度下, 光化学反应较弱, 导致臭氧生成速率较慢。温度上升时, 主要受不利扩散条件影响, 容易出现逆温现象, 导致臭氧发生累积, 使其浓度不断升高[47]。在高温区, 由于夏季气温相对较高, 同时太阳辐射强、日照时间长, 使得O3 浓度升高, 冬季则反之[48]。另外, 适当的高温有利于植物挥发性有机物的排放, 促进 NOx 和自由基循环, 从而提高大气中 O3 浓度[49], 极端高温(超过40～45℃时)则会抑制植物挥发性有机物的排放[50]。天山北坡所有城市全年日均气温均低于35℃, 而最高气温只有在夏季的部分城市出现短暂超过 40℃的情况, 全年其余时间均低于 40℃, 因此高温在该过程中总体上呈现促进作用, 提高了 O3 浓度。O3随湿度的增加不断降低(图 5(l)), 主要由于高湿条件可抑制 O3 的生成[48]。风速影响 O3 的水平扩散, 由于天山北坡地区风速整体在一个较低的水平, 风速<1m/s 时 O3 浓度迅速增加, 风速>1m/s 后O3 浓度呈缓慢波动上升的趋势(图 5(m))[51]。O3 浓度总体上随着气压的增加呈现下降的趋势, 表现为相对平缓的波动(图 5(n)), 较低的气压会导致近地面的臭氧从周围向低压中心水平传输, 使得低压中心处的臭氧浓度增加, 形成臭氧的集聚现象; 较高的气压有助于臭氧向周围区域扩散, 使臭氧的浓度降低[39]。由于天山北坡地区夏季总体上受低气压控制, 冬季受高气压控制, 因此还是以温度为主导。O3 对日降雨量的响应呈缓慢降低的趋势(图 5(o)), 与 PM2.5 和PM10 类似, 降雨对 O3 的影响主要表现为对污染物的冲刷和稀释作用[52], 但总体上影响程度较小。
表4 GAM多因素模型结果
Table 4 Results of GAM multi-factor model
因变量平滑效应量EdfFpR2 PM2.5s(温度)8.953261.812< 2×10−16***0.654 s(湿度)6.8793.3750.000728*** s(风速)5.57517.142< 2×10−16*** s(气压)8.84689.748< 2×10−16*** s(日降雨量)4.8249.641< 2×10−16*** PM10s(温度)8.920212.026< 2×10−16***0.535 s(湿度)6.27612.329< 2×10−16*** s(风速)5.2288.594< 2×10−16*** s(气压)8.79265.489< 2×10−16*** s(日降雨量)4.7286.6501.57×10−6*** O3s(温度)8.65596.005< 2×10−16***0.707 s(湿度)5.71172.638< 2×10−16*** s(风速)7.0355.7961.66×10−6*** s(气压)7.75917.114< 2×10−16*** s(日降雨量)4.5483.1810.00639**
说明: ***表示 p<0.001, **表示 p<0.01, *表示 p<0.05。Edf表示“有效自由度”, 衡量模型中平滑函数的复杂度。
图5 PM2.5, PM10和O3多因素GAM模型拟合曲线
Fig. 5 Fitting curves of the multi-factor GAM model for PM2.5, PM10 and O3
GAM 模型的分析结果表明, 在地区气象特性的影响下, PM2.5, PM10和 O3的浓度值均呈现显著的非线性相关特征。由于污染物的分布情况可能受多种因素的综合影响, 一个气象因素对 PM2.5 分布的影响可能取决于另一个气象因素的水平, 即这些气象因素之间可能存在一定的交互效应。为探究气象因素对污染物的交互效应, 本文绘制气象因子对污染物的交互效应图(图 6)。由于温度对污染物的影响程度最大, 因此选择温度为其中一个自变量, 并分别选择其他 4 种气象因子作为交互项, 探究温度与其他气象因子相互作用下 PM2.5, PM10 和 O3 的浓度变化。结果显示, 所有交互效应项均通过显著性检验(p<0.001)。图 6(a)～(h)显示, PM2.5 和 PM10 的交互效应图较为类似。温度较高时, PM2.5和PM10预测浓度总体上稳定在一个较低的水平, 其他气象因素的影响程度较小; 温度较低时, PM2.5 和 PM10浓度随着气压、风速和日降雨量的降低而增加, 而随着相对湿度的增加而增加, 在相对湿度为 80%时, 存在一个峰值, 随后再次降低。图 6(i)～(l)显示, 温度较低时, O3 浓度保持在一个较低的水平; 温度较高时, O3 浓度随风速增加而增加, 随湿度和日降雨量增加而降低。气压对 O3 浓度的影响则呈现波动性变化趋势, 随气压升高, O3 浓度先上升, 后下降, 再上升。
本研究综合利用空间自相关和广义可加模型GAM 方法, 系统地分析 2022 年新疆天山北坡区域颗粒物(PM2.5 和 PM10)和臭氧(O3)的时空变化特征, 揭示该地区城市的高污染集聚现象。不同于传统的相关性分析, 本文采用 GAM 模型揭示气象因子与污染物之间复杂的非线性响应及其交互效应, 得到天山北坡区域气象因素对大气污染物影响机制的新认识, 可为大气污染成因研究提供一个独特的区域视角。本文主要结论如下。
1) 2022 年天山北坡地区的 PM2.5, PM10 和 O3 浓度分别同比下降 11%, 7.6%和 1.3%, 与全国其他区域相比, 该区域的 PM2.5 浓度较高, 而 O3 浓度偏低。另外, 污染物浓度存在明显的季节特征。PM2.5和 PM10 浓度均在冬季较高, 其他季节较低, 该现象与供暖燃煤和逆温层效应密切相关, 反映冬季污染源的显著贡献。O3 浓度在夏季明显高于其他季节, 体现高温和强光照对光化学反应的促进作用。
2)空间尺度上, 天山北坡地区的 PM2.5, PM10 和O3 浓度均呈现西低东高的污染分布格局, 颗粒物在东部产生明显的高浓度聚集区域, 表明东部的乌鲁木齐及其周边城市因经济发展和工业集中等原因, 成为主要的污染聚集区, 因此需考虑不同城市的经济、地理和气象特性, 实施更具针对性的措施。
3)气象因素对大气污染物的影响较为显著, 主要表现为 PM2.5 和 PM10 与温度、风速和日降雨量均显著负相关, 而与湿度和气压显著正相关。O3 与温度和风速均显著正相关, 与湿度、气压和日降雨量均显著负相关。多因素的 GAM 模型结果表明, 气象因素对 PM2.5, PM10 和 O3 的影响存在显著的非线性响应关系。GAM 模型的交互效应结果表明, 温度与其他气象因子对污染物浓度的交互效应均通过显著性检验, 在不同的温度下, 其他气象因子对污染物的影响有较大差异。
本研究聚焦于颗粒物和臭氧的时空分布及气象因素影响, 未考虑社会经济因素(如工业排放和交通排放等)对大气污染物浓度的影响。此外, 本文没有针对颗粒物与臭氧的协同污染效应进行研究。未来将进一步探索社会经济、交通运输和工业排放等人类活动因素对该区域大气污染的影响, 结合气象因素, 开展多源驱动的综合分析, 进一步加深对污染物生成和扩散的理解。此外, 将探讨颗粒物与臭氧的协同污染效应, 研究不同类型污染物之间的相互作用和共同影响, 以期为综合污染控制策略的制定提供科学依据。
图6 PM2.5, PM10和O3温度与其他气象因子的交互效应图
Fig. 6 Interaction effect diagram of PM2.5, PM10 and O3 temperature and other meteorological factors
参考文献
[1] 杨昆, 杨玉莲, 朱彦辉, 等. 中国PM2.5 污染与社会经济的空间关系及成因. 地理研究, 2016, 35(6): 1051−1060
[2] 林燕芬, 王茜, 伏晴艳, 等. 上海市臭氧污染时空分布及影响因素. 中国环境监测, 2017, 33(4): 60−67
[3] 安聪, 纪元元, 储王辉, 等. 2017—2022 年环渤海地区代表性城市臭氧时空分布特征及气象条件的影响. 环境科学, 2024, 45(8): 4398−4410
[4] 李光勤, 秦佳虹, 何仁伟. 中国大气PM2.5 污染演变及其影响因素. 经济地理, 2018, 38(8): 11−18
[5] Ding H, Liu Y, Yu Z, et al. Spatial and temporal characteristics and main contributing regions of high PM2.5 pollution in Hong Kong. Aerosol and Air Quality Research, 2017, 17(12): 2955−2965
[6] Wang Y, Wang M, Wu Y, et al. Exploring the effect of ecological land structure on PM2.5: a panel data study based on 277 prefecture-level cities in China. Environ-ment International, 2023, 174: 107889
[7] 荆琦, 盛立芳, 张玮航, 等. 2018—2021 年京津冀及周边地区“2+26”城市PM2.5 与O3 污染特征及气象影响. 环境科学研究, 2023, 36(5): 875−886
[8] 宿兴涛, 冯静, 安豪, 等. 2015—2021 年京津冀典型城市PM2.5 和O3污染趋势变化分析. 大气科学, 2023, 47(5): 1641−1653
[9] 佘倩楠, 徐茜, 周陶冶, 等. 长三角地区 2015 年大气重污染特征及其影响因素. 环境科学学报, 2018, 38(8): 3185−3196
[10] 孙丹丹, 杨书运, 王体健, 等. 长三角地区城市O3和PM2.5污染特征及影响因素分析. 气象科学, 2019, 39(2): 164−177
[11] Tang D, Lu Y, Cai W, et al. Temporal and spatial di-stribution characteristics of air pollution and the influence of energy structure in Guangdong-Hong Kong-Macao Greater Bay Area. IOP Conference Seri-es: Earth and Environmental Science, 2020, 446(3): 032029
[12] 赵晨曦, 王云琦, 王玉杰, 等. 北京地区冬春PM2.5和PM10 污染水平时空分布及其与气象条件的关系. 环境科学, 2014, 35(2): 418−427
[13] Wang H, Chen Z, Zhang P. Spatial autocorrelation and temporal convergence of PM2.5 concentrations in Chin-ese cities. International Journal of Environmental Re-search and Public Health, 2022, 19(21): 13942
[14] 詹建益, 黄观超, 周华, 等. 华北地区颗粒物浓度时空分布特征及其因素. 自然资源学报, 2021, 36 (4): 1036−1046
[15] 王相男, 张喆, 刘方青. 天山北坡城市群PM2.5浓度时空分布特征及影响因素分析. 环境科学, 2024, 45 (3): 1315−1327
[16] 张莹, 张婕, 王式功, 等. 成都市PM2.5浓度变化的影响因素交互作用研究. 中国环境科学, 2021, 41 (10): 4518−4528
[17] Ding Y, Zhang M, Chen S, et al. The environmental Kuznets curve for PM2.5 pollution in Beijing-Tianjin-Hebei region of China: a spatial panel data approach. Journal of Cleaner Production, 2019, 220: 984−994
[18] 韩力慧, 兰童, 程水源, 等. 唐山市PM2.5 和O3 的演变特征及其对大气复合污染的协同影响. 环境科学, 2024, 45(8): 4385−4397
[19] 马格, 田国行, 李永华, 等. 郑州市气象因子对大气颗粒物浓度的影响研究. 气象与环境科学, 2018, 41(3): 29−38
[20] 朱辉, 金辉. 天山北坡城市群大气污染协同治理法治化研究. 新疆社科论坛, 2023(2): 94−101
[21] 易唯. 2018 年天山北坡经济带PM2.5 浓度时空分布特征及其气象影响因素[D]. 兰州: 西北师范大学, 2021
[22] Luo Y, Xu L, Li Z, et al. Air pollution in heavy industrial cities along the northern slope of the Tian-shan Mountains, Xinjiang: characteristics, meteorolo-gical influence, and sources. Environmental Science and Pollution Research, 2023, 30(19): 55092−55111
[23] 黄小刚, 赵景波, 辛未冬. 基于网格的长三角PM2.5分布影响因素及交互效应. 环境科学, 2021, 42(7): 3107−3117
[24] Pearce J L, Beringer J, Nicholls N, et al. Quantifying the influence of local meteorology on air quality using generalized additive models. Atmospheric Environ-ment, 2011, 45(6): 1328−1336
[25] Wu Z, Zhang S. Retraction note: study on the spatial–temporal change characteristics and influence factors of fog and haze pollution based on GAM. Neural Computing and Applications, 2019, 31(5): 1619−1631
[26] 郝鑫怡, 张喆, 郑浩, 等. 天山北坡经济带植被覆盖度时空变化特征及影响因素探测[J/OL]. 中国环境科学, 2023 [2024−07−01]. https://doi.org/10.196 74/j.cnki.issn1000-6923.20230926.002
[27] 高龙, 唐力, 侯浩然, 等. 深圳市大气污染时空分布及其与景观格局的关系. 生态学报, 2021, 41(22): 8758−8770
[28] Wang X, Tian G, Yang D, et al. Responses of PM2.5 pollution to urbanization in China. Energy Policy, 2018, 123: 602−610
[29] YAO Y, HE C, LI S, et al. Properties of particulate matter and gaseous pollutants in Shandong, China: daily fluctuation, influencing factors, and spatiotem-poral distribution. Science of the Total Environment, 2019, 660: 384−394
[30] 闵月. 天山北坡乌昌石地区污染天气过程的气象特征研究[D]. 兰州: 兰州大学, 2021
[31] 谢运兴, 唐晓, 郭宇宏, 等. 新疆大气颗粒物的时空分布特征. 中国环境监测, 2019, 35(1): 26−36
[32] 黄观, 刘伟, 刘志红, 等. 乌鲁木齐市MODIS气溶胶光学厚度与PM10浓度关系模型研究. 环境科学学报, 2016, 36(2): 649−657
[33] 郭鹏, 徐丽萍. 基于GIMMS-NDVI的新疆植被覆盖时空变化. 水土保持研究, 2014, 21(4): 97−100
[34] 杨欣, 何友江, 廉涵阳, 等. 天山北坡区域大气污染特征及冬季重污染成因分析——以石河子市为例. 环境工程技术学报, 2023, 13(2): 483−490
[35] 杨艳艳, 帕丽达·牙合甫, 蔡梦玥, 等. 新疆地区城市环境空气质量特征分析. 环境保护科学, 2023, 49(5): 106−113
[36] Weng X, Forster G L, Nowack P. A machine learning approach to quantify meteorological drivers of ozone pollution in China from 2015 to 2019. Atmospheric Chemistry and Physics, 2022, 22(12): 8385−8402
[37] Meng X, Jiang J, Chen T, et al. Chemical drivers of ozone change in extreme temperatures in eastern China. Science of the Total Environment, 2023, 874: 162424
[38] 宋思醒, 邓文叶, 邓葵, 等. 新疆“乌−昌−石”区域空气质量变化特征分析. 新疆环境保护, 2021, 43 (2): 30−37
[39] 柯碧钦, 何超, 杨璐, 等. 华北地区地表臭氧时空分布特征及驱动因子. 中国环境科学, 2022, 42(4): 1562−1574
[40] Wang L, Liu B, Li R, et al. Prediction of daily PM2.5 and ozone based on high-density weather stations in China: nonlinear effects of meteorology, human and ecosystem health risks. Atmospheric Research, 2023, 293: 106889
[41] 郭雯雯, 陈永金, 刘阁, 等. 2016—2019 年长江中游城市群空气质量时空变化特征及影响因素分析. 生态环境学报, 2020, 29(10): 2034−2044
[42] 王晓磊, 王成, 古琳, 等. 春季典型天气下城市街头绿地内大气颗粒物浓度变化特征. 生态学杂志, 2014, 33(11): 2889−2896
[43] 孙欢欢, 倪长健, 崔蕾, 等. 成都市大气颗粒物污染特征及与气象因子的关联性分析. 环境污染与防治, 2016, 38(5): 55−60
[44] 李瑞. 成都市PM2.5、PM10 变化特征及其与气象因素的关系. 大气与环境光学学报, 2023, 18(1): 47−58
[45] 全澍, 刘禹函, 刘淼晗, 等. 河南省 2014—2020 年PM2.5 浓度时空分布特征及气象成因分析. 中国环境监测, 2023, 39(1): 69−80
[46] Zhao D, Chen H, Sun X, et al. Spatio-temporal varia-tion of PM2.5 pollution and its relationship with meteo-rology among five megacities in China. Aerosol and Air Quality Research, 2018, 18(9): 2318−2331
[47] 张涵, 姜华, 高健, 等. PM2.5 与臭氧污染形成机制及协同防控思路. 环境科学研究, 2022, 35(3): 611−620
[48] 刘淼晗, 于宸涛, 房祥玉, 等. 2014—2020 年河南省PM2.5-O3复合污染特征及气象成因分析. 环境科学研究, 2023, 36(2): 285−293
[49] Lu K, Guo S, Tan Z, et al. Exploring atmospheric free-radical chemistry in China: the self-cleansing capacity and the formation of secondary air pollution. National Science Review, 2019, 6(3): 579−594
[50] Oku H, Inafuku M, Takamine T, et al. Temperature threshold of isoprene emission from tropical trees, Ficus virgata and Ficus septica. Chemosphere, 2014, 95: 268−273
[51] 徐锟, 刘志红, 何沐全, 等. 成都市夏季近地面臭氧污染气象特征. 中国环境监测, 2018, 34(5): 36−45
[52] 刘贤赵, 张国桥, 杨文涛, 等. 长株潭城市群PM2.5和O3 浓度时空分布特征及影响因素分析. 环境科学, 2022, 43(12): 5354−5366
Spatial-Temporal Distribution of Particulate Matter and Ozone in the Urban Agglomeration on the Northern Slope of Tianshan Mountains and Influences of Meteorological Factors
Abstract To explore the spatial-temporal distribution characteristics and meteorological factors impacts of PM2.5, PM10 and O3 in the urban agglomeration on the northern slope of Tianshan Mountains, the seasonal variation and spatial-temporal distribution pattern of PM2.5, PM10 and O3 were analyzed. Pearson correlation analysis method and generalized additive model (GAM) were used to explore the influence of meteorological factors on atmospheric pollutants. The results showed that 1) in terms of time distribution, PM2.5 and PM10 were similar, showing winter > spring > autumn > summer, while O3 showed summer > spring > autumn > winter. 2) In terms of spatial pattern, PM2.5 and PM10 generally showed a pattern of low in the west and high in the east, and the high concentration area of O3 was mainly in the Tianshan Tianchi area and Shihezi City in Fukang City. 3) The regional PM2.5 and PM10 showed significant positive spatial autocorrelation, with high-high agglomeration in the east and low-low agglome-ration in the west. 4) Correlation analysis and GAM model showed that PM2.5, PM10 and O3 had significant nonlinear response relationship with temperature, humidity, wind speed, air pressure and daily rainfall. The interaction terms between temperature and other meteorological factors all passed the significance test, indicating that there was a significant interaction effect on the influence of PM2.5, PM10 and O3. This study presented new conclusions on the mechanism of the influence of meteorological factors on air pollutants in the northern slopes of the northern slope of Tianshan Mountains, as well as an scientific basis for the development of regional air quality management strategies in the region.
Key words PM2.5; PM10; O3; spatial-temporal distribution; generalized additive model (GAM); meteorological factors