北京大学学报(自然科学版) 第61卷 第2期 2025年3月
Acta Scientiarum Naturalium Universitatis Pekinensis, Vol. 61, No. 2 (Mar. 2025)
doi: 10.13209/j.0479-8023.2024.123
新疆维吾尔自治区生态环境厅“伊犁河谷核心区城市大气污染深度源解析及污染防治对策研究”项目(HYZB-2021-0340)和新疆维吾尔自治区生态环境监测总站“新疆重污染天气应急管控能力建设”项目(2022-地方科研-1065)、“新疆维吾尔自治区 PM2.5 与 O3 科学精准监管能力建设”项目(HYZB-2022-0320)、“新疆大气综合观测站运维及质控保障”项目(ZZCD-2024-0401)资助
收稿日期: 2024–07–15;
修回日期: 2024–11–08
摘要 为研究伊犁河谷核心区冬季大气细颗粒物 PM2.5 污染成因和来源, 于 2021 年 12 月 27 日—2022 年 1 月12 日在伊犁河谷核心区布设 6 个采样点, 采集环境空气颗粒物, 对无机元素、水溶性离子和碳组分等 58 种组分进行分析, 并使用正定矩阵因子分解模型 PMF 进行来源解析。结果表明, 采样期间 PM2.5 的浓度均值为 83 ±35μg/m3, 其中伊宁市 3 个站点污染较重, 其次是霍城县。PM2.5 中以 SO42−的质量浓度为最高(14.1μg/m3), 其次为 NO3− (10.5μg/m3)和 NH4+ (8.2μg/m3), Cl−浓度也相对较高(1.6μg/m3), 反映冬季燃煤源的重要贡献。伊宁市生态环境局站点 SO42− (16.5μg/m3)、NO3− (11.8μg/m3)和 NH4+ (9.5μg/m3)的浓度高于其他站点。污染天硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)明显高于清洁天, 表明污染天二次转化作用明显增强。来源解析结果表明, 二次颗粒物的分担率最高(40%), 其次是生物质燃烧源(24%), 再次为扬尘源(14%)和燃煤源(11%), 工业源(6%)和机动车尾气源(4%)的分担率相对较低。与清洁天相比, 污染天二次颗粒物的贡献明显增加(增加 27%), 主要与污染天气态前体物浓度累积以及高湿条件有利于二次颗粒物生成有关。伊犁河谷核心区二次颗粒物对PM2.5 的分担率稍高于国内其他城市, 且生物质燃烧源的分担率较高, 需要加强当地电力行业、民用散煤以及生物质燃烧源的管控。
关键词 冬季; PM2.5; 污染成因; 来源解析; 伊犁河谷
PM2.5 指环境空气中空气动力学当量直径小于等于 2.5µm 的颗粒物, 它对气候变化[1]、空气质 量[2]和公共卫生[3]存在潜在影响。PM2.5 可以通过各种自然和人为过程产生, 直接排放到空气中, 也可以通过气态前体物转化而来[4]。排放源强度增加和不利的气象条件(如低风速和高相对湿度)是冬季空气污染形成的关键因素[5]。二次颗粒物是对冬季PM2.5 贡献最高的源[6]。近年来, 针对中国 PM2.5 的区域特征进行了大量的研究, 集中在京津冀地 区[7–8]、长江三角洲[2,9–10]和珠江三角洲[11–12]等经济发达区域。受政策影响, 部分高污染企业搬迁到环境法规更为宽松的西部地区(如新疆维吾尔自治区)[13], 促进了当地的经济增长和就业, 使新疆维吾尔自治区城市人口密度和城市聚集区规模迅速增长, 同时也改变了该区域的产业结构, 增加了当地企业污染物的排放总量[14]。
伊犁河谷位于新疆维吾尔自治区天山山脉西段, 东南北三面环山, 整体上呈喇叭状。受西风气团影响[15], 该地区属于温带大陆性干旱气候[16]。与同为河谷城市的兰州相比, 伊犁河谷不同区域的降雨空间差异明显, 河谷东部降雨多于西部。该地区工业企业以中小型为主, 机动车保有量低于长三角、珠三角和华北平原等工业发达区域[17]。近年来, 伊犁州的生产总值呈上升趋势[18–19], 高能耗行业煤炭使用量和机动车保有量呈增长趋势。伊宁市及周边伊宁县、霍城县和察布查尔县组成的伊犁河谷核心区空气质量呈波动性下降趋势[20]。伊犁河谷核心区主要能源为煤炭, 供暖期长达 6 个月, 冬季逆温现象和低温高湿等不利气象条件频繁出现, 且该地区独特的地理位置阻碍了污染物的扩散[15]。对伊宁市的研究表明其冬季 PM2.5 超标率为 43%[21], 该区域冬季 PM2.5 污染相对严重, 因此亟需识别污染来源。
目前伊犁河谷核心区只有春季和夏季 PM2.5 组分及来源解析的研究资料[17,20,22–23], 关于该区域冬季PM2.5 组分等的研究尚未见报道。本文以伊犁河谷核心区为研究对象, 以 2021 年 12 月 27 日—2022 年1 月 12 日为研究时间段。研究时间段内, 污染天为2021 年 12 月 27—29 日、2021 年 12 月 31 日—2022 年1 月 1 日和 2022 年 1 月 6—12 日; 清洁天为 2021 年12 月 30 日和 2022 年 1 月 2—5 日。拟通过分析气象因素(如温度、相对湿度、风向和风速)及相关气体污染物(NO2 和 SO2)对伊犁河谷大气污染的影响, 研究伊犁河谷核心区冬季的 PM2.5 化学成分, 并应用正矩阵因子分解(PMF)模型, 定量地解析 PM2.5 的来源, 分析冬季大气颗粒物污染成因, 为制定伊犁河谷区域环境管控对策提供科学依据。
本研究的环境采样点布设如图 1 所示, 其中伊宁市布设 3 个采样点位, 伊宁县、察县和霍城县各布设 1 个采样点位。6 个点位均位于居民区附近, 有密集的交通流量和人类活动[20]。采样点的具体信息如表 1 所示。
本研究使用康姆德润达公司的环境空气颗粒物采样器(LVS, 采样流量为 16.7L/min), 于 2021 年 12月 27 日—2022 年 1 月 12 日, 每天 12:00 至次日11:00 进行 PM2.5 样品采样, 每次采样持续 23 小时。在每个采样点放置两台采样器, 同时进行采样, 其中一台用于采集 Teflon 膜样品, 另一台用于采集石英滤膜样品。采样滤膜放置于百万分之一自动天平系统(AWS-1 型, 德国康姆德润达)中, 在恒温(20± 1℃)和恒湿(50±5%)条件下平衡 24 小时后进行称 重[24]。每片滤膜进行两次称量并取均值, 结果精确至 1μg, 并确保两次称量之间的差异不超过 40μg。根据 Teflon 膜和石英膜的特性, 本研究使用 Teflon膜进行元素分析, 使用石英滤膜分别进行有机碳(OC)、元素碳(EC)和水溶性离子的分析。元素(Li, Be, Na, P, K, Sc, V, Cr, Mn, Co, Ni, Cu, Zn, As, Rb, Y, Mo, Cd, Sn, Sb, Cs, La, Ce, Sm, W, Tl, Pb, Bi, Th, U, Zr, Al, Sr, Mg, Ti, Ca, Fe, Ba 和 Si)分析使用 7500a 型电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS, 美国 Agilent 公司)和电感耦合等离子光谱仪(ICP-OES, 美国 Agilent 公司), 碳组分(OC 和 EC)和水溶性离子(SO42−, NO3−, Cl−, NH4+, Na+, Mg2+, Ca2+, K+)的分析分别使用热光碳分析仪(美国沙漠所 DRI Model 2001 A)和 DIONEX ICS-1100 型离子色谱仪(美国Thermo 公司)[24]。每测定 10 个样品至少设置一个平行样, 平行样的相对标准偏差不超过 20%, 每个采样点至少设置一组现场空白, 每 15 个样品进行一次实验空白测定。
图1 伊犁河河谷核心区域地形示意图
Fig. 1 Topographic map of the core area of Ili River Valley
表1 伊犁河谷核心区环境样品采样点
Table 1 Sampling sites of PM2.5 in the core area of Ili River Valley
区域点位位置简称经度纬度海拔/m 伊宁市伊宁市生态环境局伊宁市局81.29°E43.94°N632 第二水厂第二水厂81.34°E43.94°N616 新政府片区新政府片区81.30°E43.92°N593 伊宁县伊宁县生态环境局伊宁县81.52°E43.98°N740 霍城县霍城县生态环境局霍城县80.87°E44.06°N601 察布查尔锡伯自治县察布查尔电视台察县81.15°E43.83°N556
受体模型是通过源和受体上测量的大气颗粒物的物理化学性质, 定量地分析污染来源及其贡献值的模型。常用的受体模型包括正定矩阵因子分解模型(PMF)[25–26]和化学质量平衡受体模型(CMB)。本研究采用 PMF 模型。
本文研究区域的气象数据(风速和气温等)从慧聚大气网站(https://hz.hjhj-e.com/home)获取。PM2.5小时分辨率数据和气态污染物(NO2 和 SO2)数据来自各点位的自动监测站。
图 2 展示 2021 年 12 月 27 日—2022 年 1 月 12 日6 个采样点位 PM2.5 浓度的时空变化情况。可以看出, 采样期间伊犁河谷核心区 PM2.5 浓度均值为 83± 35μg/m3, 高于北京(33μg/m3)[27]和昆明(40μg/m3)[28], 低于成都(103μg/m3)[29]、西安(189μg/m3)[30]和潍坊(102μg/m3)[31]。12 月 27 日伊宁县、伊宁市局、第二水厂和新政府片区的 PM2.5 日均浓度开始超标, 2023 年 12 月 27 日—2022 年 1 月 1 日, 除察县外, 其他站点持续污染, PM2.5 日均浓度为 46~148μg/m3, 2022 年 1 月 2 日—5 日, PM2.5 浓度呈下降趋势, 1 月6—12 日, PM2.5 各站点日均浓度再次超标(35~175μg/m3)。通过分析 PM2.5 在线数据, 可知夜间 PM2.5平均浓度高于白天, 峰值出现在 22 时, 这与晚高峰前体物排放增加, 夜间边界层降低, 不利于颗粒物扩散有关[32]。
图2 伊犁河谷核心区 2021 年冬季各采样点 PM2.5 和气态污染物浓度以及气象条件的时间序列
Fig. 2 Time series of concentrations of PM2.5 and gaseous pollutants and meteorological conditions at sampling sites in winter in the core area of the Ili River Valley
6 个采样点的浓度均值从高到低排序如下: 第二水厂(109μg/m3)>伊宁市局(101μg/m3)>新政府片区(90μg/m3)>霍城县(75μg/m3)>伊宁县(63μg/m3)>察县(61μg/m3)。可以看出, 伊宁市 3 个点位浓度明显高于周边 3 县。6 个采样点 PM2.5 日均浓度最高分别达到 158μg/m3(霍城县)、96μg/m3(察县)、114μg/m3(伊宁县)、146μg/m3(伊宁市局)、175μg/m3(第二水厂)和 173μg/m3(新政府片区), 分别超出《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)日均二级限值(75μg/m3)的 2.1, 1.3, 1.5, 1.9, 2.3 和 2.3 倍。伊宁市点位的最大超标倍数高于周边三县。采样期间(共 17 天)霍城县、察县、伊宁县和伊宁市局、第二水厂和新政府片区的 PM2.5 日均浓度分别有 8, 4, 5, 14, 15 和 13 天超出日均二级限值(75μg/m3)。综上所述, 冬季伊犁河谷 PM2.5超标严重, 特别是伊宁市和霍城县。2020 年伊犁河谷核心区空气污染源调查清单数据[15]显示, 伊宁市和霍城县工业煤炭消耗量、机动车保有量、人口密度和供暖负荷等大于伊宁县和察县, 人为活动的集中是导致伊宁市和霍城县 PM2.5 浓度较高的重要因素。伊宁市 3 个点位的NO2 浓度均值(40~43μg/m3)明显高于周边三县(23~ 27μg/m3), 这与伊宁市机动车保有量高于其他三县有关。各采样点 SO2 浓度(8~18μg/m3)日均值差异不大, 伊宁市局和伊宁县点位 SO2 浓度稍高于其他点位。采样期间风速均低于 1.5m/s, 温度日均值为−3~−2℃, 湿度为 71%~83%, 静稳、低温和高湿的气象条件加剧二次颗粒物的形成, 是导致采样期间污染形成的主要原因之一[5,33]。
图3 伊犁河谷核心区PM2.5中水溶性离子质量浓度
Fig. 3 Concentrations of water-soluble ion in PM2.5 in the core area of the Ili River Valley
2.2.1水溶性离子
SO42−, NO3−和 NH4+是 PM2.5 中的主要离子组分, 这 3 种离子质量浓度和占 PM2.5 离子总浓度的 88.9%,占 PM2.5 质量浓度的 39.2%。如图 3 所示, SO42−的区域平均浓度最高(14.1μg/m3), 其次为 NO3−(10.5μg/ m3)和 NH4+(8.2μg/m3)。SO42−大多来自燃煤锅炉直接排放以及燃煤排放 SO2 的二次化学转化, NO3−主要来自机动车排放的 NO2 的二次化学转化, 说明燃煤源和机动车源对 PM2.5 有较大的贡献。NH4+主要来源于 NH3 的二次转化, NH3 主要来自农业源[34], 其变化特征有待进一步研究。除 SO42−, NO3−和NH4+外, Cl−浓度也相对较高(1.6μg/m3), Cl−主要来源于生物质燃烧和煤炭燃烧[35], 反映冬季生物质和燃煤的贡献较高。伊宁市局的 SO42−(16.5μg/m3)、NO3−(11.8μg/m3)和 NH4+(9.5μg/m3)浓度明显高于其他站点, 察县的 NO3−, SO42−, NH4+和 Cl−浓度明显低于其他站点。
如表 2 所示, 污染天 SO42−, NO3−和 NH4+的浓度均高于清洁天, 其中 NO3−的增加倍数(2.0)小于PM2.5(2.1), 而 SO42−和 NH4+的增加倍数(2.8 和 2.5)大于 PM2.5 增幅, 说明硫酸盐的二次转化是导致此次污染过程 ρ(PM2.5)升高的主因。污染天霍城县和察县 Cl−浓度较清洁天的升高倍数(2.5 和 1.9)大于PM2.5 增幅(2.0 和 1.7), 说明霍城县和察县受生物质和燃煤源影响较大。
表2 各组分污染天与清洁天的浓度比值
Table 2 Concentration ratio of each component on polluted days to clean days
点位Cl−NO3−SO42−NH4+PM2.5 霍城县2.52.23.12.62.0 察县1.91.81.71.81.7 伊宁县1.92.23.93.12.0 伊宁市局1.52.12.92.41.8 第二水厂站1.92.94.15.32.5 新政府片区1.72.33.33.31.9 区域平均2.72.02.82.52.1
在不同地区、不同气象条件以及不同粒径情况下, SO42−与 NO3−的形成机制有所不同, 一般通过特定参数之间的相关性来研究 SO42−和 NO3−的形成过程。将硫氧化率(SOR)定义为 SOR=n[SO42−]/ (n[SO42−]+n[SO2]); 氮氧化率(NOR)的定义为 NOR= n[NO3−]/(n[NO3−]+n[NO2]), 其中 n[SO42−], n[SO2], n[NO3−]和 n[NO2]分别表示 SO42−, SO2, NO3−和 NO2的摩尔浓度。SOR 和 NOR 的值越高, 意味着形成的二次硫酸盐和硝酸盐越多。如果 SOR>0.1, 则大气中存在 SO2 的光化学氧化过程[36]。如表 3 所示, 采样期间 SOR 和 NOR 的均值分别为 0.41 和 0.18, 且污染天 SOR(0.52)和 NOR(0.22)均明显高于清洁天(0.27 和 0.14), 说明采样期间存在较强的二次转化, 且污染天二次转化作用明显增强。湿度增加有助于环境空气中 SO2 和 NO2 等气态前体物的二次转化关[37], 伊宁县的 SOR(0.28)低于其他站点(0.38~0.51), 可能与采样期间伊宁县湿度(71%)低于其他站点(76%~83%), 硫酸盐二次转化相对较弱有关。
表3 伊犁河谷核心区硫氧化率和氮氧化率
Table 3 Sulfur oxidation rate and nitrogen oxidation rate values in the core area of the Ili River Valley
点位NORSOR均值污染天清洁天均值污染天清洁天 霍城县0.220.310.160.400.600.24 察县0.180.220.160.470.550.44 伊宁县0.190.300.140.280.570.16 伊宁市0.170.190.100.380.420.18 第二水厂0.160.170.070.510.550.21 新政府片区0.180.210.100.440.510.22 区域平均0.180.220.140.410.520.27
表4 冬季伊犁河谷核心区PM2.5中碳组分浓度及质量比
Table 4 Concentrations and mass percentages of carbon components in PM2.5 in the core area of the Ili River Valley in winter
点位质量浓度/(μg·m−3)质量比/%ρ(污染天)/ρ(清洁天)TCOCECTCOCECOCEC 霍城县20.318.91.427.125.11.91.61.5 察县16.114.91.126.324.51.91.91.5 伊宁县19.317.71.630.528.02.51.21.0 伊宁市局31.829.52.431.429.12.31.31.1 第二水厂35.632.92.732.730.22.52.11.6 新政府片区31.028.82.234.331.92.41.51.1 区域平均25.923.91.931.529.02.51.91.6
2.2.2 碳组分
伊犁河谷核心区各站点 PM2.5 中 OC 和 EC 的质量浓度及质量百分比如表 4 所示。可以看出, 伊犁河谷区域 PM2.5 中 OC 的质量浓度均值为 23.9μg/m3, 质量比为 29.0%。EC 的质量浓度均值为 1.9μg/m3, 质量比为 2.5%。污染天 OC 和 EC 分别为清洁天的1.9 和 1.6 倍, 低于 PM2.5的增幅(2.1), 说明碳组分不是导致此次污染过程 ρ(PM2.5)升高的主因。分站点来看, 第二水厂站点的 OC 和 EC 浓度最高, 其次为伊宁市局, 再次为新政府片区, 察县最低。伊宁市的 OC 和 EC 浓度明显高于周边三县, 约为周边三县碳组分浓度的 1.5~2.1 倍, 主要因为伊宁市交通稠密、机动车保有量大, 受机动车尾气的影响较大。此外, 伊宁市分布较多大型企业, 且人口密度高, 受工业和燃煤排放的影响也高于周边地区。
2.2.3 元素组分浓度
如表 5 所示, 采样期间 39 种元素组分浓度和(∑39 元素)为 3.4~6.9μg/m3, 在 PM2.5 中的占比较低, 区域平均占比为 6.9%。分点位来看, 第二水厂的∑39 元素质量浓度最高, 其次是伊宁市局和新政府片区, 伊宁县、霍城县和察县较低。该区域污染天与清洁天的∑39 元素之比为 1.3, 污染天浓度较清洁天有所增加, 但增幅低于 PM2.5, 说明元素组分并不是导致此次污染过程 ρ(PM2.5)升高的主因。
表5 冬季伊犁河谷核心区PM2.5中39种元素组分浓度以及质量百分比
Table 5 Total concentrations and mass percentages of 39 elemental components in PM2.5 in the core area of the Ili River Valley in winter
点位质量浓度质量比均值/(μg·m−3)污染天/清洁天均值/%污染天/清洁天 霍城县4.51.26.90.5 察县3.41.25.80.7 伊宁县5.00.89.20.4 伊宁市局5.91.36.00.7 第二水厂6.91.36.80.5 新政府片区5.20.96.40.5 区域平均5.21.36.90.6
将 PM2.5 各组分的质量浓度和不确定度数据输入 EPA PMF 5.0 模型, 通过计算筛选, 确定 6 个因子为最优源解析结果, 各因子的谱图见图 4。
因子 1 中 Ti, Pb, P, Cu, Si 和 Zn 等元素含量较高, OC 和 EC 也有一定的占比。研究表明, Zn 和 Cu 等元素可作为机动车源的标志性组分[38], Zn 从润滑油、制动衬片和轮胎中排放而来[39], 机动车尾气中也含有大量的 OC 和 EC, 故判断因子 1 为机动车源。因子 2 中 Na, K 和 Cl−的占比相对较高, OC 和EC 也有一定的占比。K 和 Cl−为生物质燃烧源的标志性组分[35], OC 和 EC 为燃烧源的标志组分, 故判断该因子为生物质燃烧源。因子 3 中 NH4+占比最高, SO42−和NO3−含量和占比均较高, 符合二次颗粒物的特征, 故判断该因子为二次颗粒物。因子 4 中Cs, Ni 和 Zr等元素含量最高, Mn, Cu 和 Zn 等金属元素也有一定的占比。石化厂与 Ni 含量较高有关[40], 故判断该因子为工业源。因子 5 中 Cl−含最高, OC, EC 和 SO42−也有一定的占比。Cl−主要来自燃煤和生物质燃烧排放[35], OC 和 EC 通常来自化石燃料燃烧源, 故判断该因子为燃煤源。因子 6 中 Mg, Al, Si, Ca 和 Fe 等地壳元素含量较高, 故判断该因子为扬尘源。
图4 伊犁河谷核心区PM2.5的PMF因子谱图
Fig. 4 Profiles of sources identified from the PMF model in the core area of the Ili River Valley
如图 5 所示, 采样期间伊犁河谷核心区二次颗粒物(40%)的分担率最高, 其次是生物质燃烧源(24%), 再次为扬尘源(14%)和燃煤源(11%), 工业源(6%)和机动车源(4%)分担率较低。与其他季节的源解析结果[20–41]相比, 冬季扬尘源分担率较低, 而二次颗粒物分担率较高, 这与冬季低温高湿的气象条件有利于二次颗粒物生成有关[42]。图 6 给出采样期间伊犁河谷区域 PM2.5 的逐日源解析结果, 可见污染天二次颗粒物对 PM2.5 的贡献(25%~66%)较高, 清洁天扬尘源对 PM2.5 的贡献最高(30%~47%)。污染天生物质燃烧源(13%~36%)和燃煤源(5%~17%)的贡献处于较高水平, 因此需加强本地燃煤源和生物质燃烧源的管控。
图5 伊犁河谷核心区PM2.5源解析结果
Fig. 5 Source apportionment results of PM2.5 in the core area of the Ili River Valley
用各采样点的平均 PM2.5 浓度代表区域 PM2.5浓度, 若当日区域 PM2.5浓度高于二级限值, 即为污染天, 反之为清洁天。与清洁天相比, 污染天二次颗粒物的贡献明显增加(图 7), 分担率增加 27%; 扬尘源、燃煤源、生物质燃烧源、机动车源以及工业源的贡献明显下降, 表明二次颗粒物是引起污染的主因。各站点污染天二次颗粒物的分担率相比清洁天均有所增加, 增幅为 64%~222%。不同点位一次排放源的增幅与各点位受周边污染源影响的程度有关。新政府片区和伊宁县污染天的生物质燃烧源分担率的增幅分别为 30%和 17%, 其次是霍城县(分担率增幅为 4%)。新政府片区污染天的燃煤源增幅为368%, 其次为伊宁县, 燃煤源增幅为 60%。伊宁县和新政府片区点位分布大量平房区, 受居民使用生物质取暖和炊事活动影响, 生物质燃烧源和燃煤源的影响更大。污染天伊宁市局机动车源分担率增幅为 31%, 可能与伊宁市局东侧和北侧临路, 受机动车源影响较大有关。
图6 伊犁河谷核心区PM2.5源解析结果逐日变化图
Fig. 6 Temporal trend of PM2.5 source apportionment results in the core area of the Ili River Valley
图7 污染天和清洁天PM2.5源解析结果对比
Fig. 7 Comparison of PM2.5 source apportionment results between polluted and clean days
表6 与国内其他城市源解析结果对比
Table 6 Source apportionment results of other cities in China
时段研究区域模型来源(分担率) 2021年12月—2022年1月伊犁河谷核心区PMF二次颗粒物(40%), 燃煤源(11%), 机动车(4%), 扬尘源(14%), 生物质燃烧源(24%), 工业源(6%) 2016—2019年, 冬季沈阳[43]主成分分析燃煤源、机动车尾气源(54%), 扬尘源(7%), 生物质燃烧(20%), 工业源(10%) 2018年10月—2019年4月, 秋、冬季西安[44]CMB二次污染物(36%), 燃煤源 (4%), 机动车源(13%), 扬尘源(25%), 生物质燃烧源(15%), 工业源(7%) 2017年12月—2018年1月, 冬季成都[45]PMF二次无机气溶胶(39%), 燃煤源(15%), 交通源(21%), 土壤尘(12%), 生物质燃烧(14%) 2017—2018年, 秋、冬季长治[46]CMB二次硝酸盐(14%), 二次硫酸盐(11%), 二次有机气溶胶(11%), 燃煤源(17%), 机动车源(17%), 扬尘源(15%), 生物质燃烧源(2%), 工业源(9%), 其他源(5%)
表 6 对比伊犁河谷核心区域与国内其他城市PM2.5 的源解析结果。可以看出, 伊犁河谷核心区冬季二次颗粒物对 PM2.5 的分担率(40%)稍高于国内其他城市, 机动车源和工业源分担率比国内其他城市低, 而生物质燃烧源分担率较高, 需要加强本地生物质燃烧源的管控。
总体来看, 伊犁河谷核心区 PM2.5 污染过程主要由前体物快速转化为二次颗粒物导致, 结合伊犁河谷清单, 前体物 NOx 的首要排放源是电力生产(31%), 前体物 SO2 的首要排放源是民用源(38%), 因此需要加强相关行业的管控。此外, 生物质燃烧和燃煤源的贡献均处于较高水平, 同样需要加强本地生物质燃烧源的管控。
本研究采集环境空气颗粒物, 对无机元素、水溶性离子和碳等组分进行分析, 并使用正定矩阵因子分解模型 PMF 进行来源解析, 得到如下结果。
1)伊犁河谷核心区冬季 PM2.5 日均值浓度为 83±35μg/m3, 日均值超标率为 58%。结合采样期间各点位浓度均值、日均值超标率和最大超标倍数来看, 伊宁市 PM2.5 超标最严重, 其次为霍城县, 主要与两个地区的工业煤炭消耗量、机动车保有量、人口密度和供暖负荷等较大有关。
2)水溶性离子是伊犁河谷冬季 PM2.5 中的主要组分, SO42−的浓度最高(14.1μg/m3), 其次为 NO3− (10.5μg/m3), 再次为 NH4+(8.2μg/m3), Cl−(1.6μg/m3)浓度也相对较高, 反映冬季燃煤、机动车和生物质燃烧源的重要贡献。从站点差异来看, 伊宁市生态环境局站点的 SO42−, NO3−和 NH4+浓度明显高于其他站点。伊宁市 OC 和 EC 浓度约为周边三县碳组分浓度的 1.5~2.1 倍, 主要原因是伊宁市受机动车尾气、工业和燃煤的影响较大。
3)伊犁河谷核心区二次颗粒物的分担率最高(40%), 其次是生物质燃烧源(24%), 再次为扬尘源(14%)和燃煤源(11%)。污染天二次颗粒物的贡献明显高于清洁天, 分担率增幅高达 27%, 反映二次颗粒物快速生成是导致污染的主因。伊犁河谷核心区二次颗粒物对 PM2.5 的分担率稍高于国内其他城市, 同时生物质燃烧源分担率明显高于其他城市, 因此需要加强本地电力行业、民用散煤以及生物质燃烧源的管控。
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Causes of PM2.5 Pollution in the Core Area of Ili River Valley in Winter
Abstract To investigate the causes and sources of atmospheric fine particulate matter (PM2.5) pollution in the core area of the Ili River Valley in winter, environmental air particles were collected at 6 sampling sites in the core area, including Yining City and its surrounding counties from December 27, 2021 to January 12, 2022. A total of 58 components, including inorganic elements, water-soluble ions, and carbon components, were analyzed, and positive matrix factorization (PMF) was employed for source apportionment. The results showed that the mean concentration of PM2.5 during the sampling period was 83±35 μg/m3. Three monitoring sites in Yining City showed the highest pollution levels, followed by Huocheng County. The concentration of SO42− in PM2.5 was the highest (14.1 μg/m3), followed by NO3− (10.5 μg/m3), NH4+ (8.2 μg/m3), and Cl− (1.6 μg/m3), indicating that coal combustion contributed significantly to pollution in winter. The concentrations of SO42− (16.5 μg/m3), NO3− (11.8 μg/m3), and NH4+ (9.5 μg/m3) reported by Yining City's Ecological Environment Bureau were significantly higher than those at other sites. Sulfur oxidation rate (SOR) and nitrogen oxidation rate (NOR) during air pollution were significantly higher than those in clean days, indicating a strong secondary transformation process. The source apportionment results showed that secondary particles had the highest contribution rate (40%), followed by biomass burning (24%), dust sources (14%), coal combustion (11%), industrial sources (6%), and vehicle sources (4%). Compared to clean days, the contribution rate of secondary particles significantly increased during air pollution, with a 27% increase in the contribution rate, mainly due to the accumulation of precursor concentrations in polluted weather conditions and the favorable conditions for the formation of secondary particles in high humidity. The contribution rate of secondary particles to PM2.5 in the core area of the Ili River Valley was slightly higher than that in other Chinese cities. The contribution rate of biomass burning sources was higher. Therefore, local control measures are needed to strengthen regulation of local coal combustion, vehicle sources, and biomass burning sources.
Key words winter; PM2.5; pollution causes; source apportionment; Ili River Valley