1998—2019年三峡水库总磷浓度与形态变化及通量汇算

国家自然科学基金长江水科学研究联合基金(U2240213)和三峡工程生态与环境监测合同项目(JJ[2015-008], JJ[2015-047], JJ[2016-012]) 资助

生态环境部长江流域生态环境监督管理局监测与科研中心, 武汉 430010; † E-mail: Lbfsdlc@126.com

摘要研究 1998—2019 年三峡水库磷浓度及形态变化, 并进行通量汇算。研究时段分为 3 个阶段: 1998—2002 年(阶段 I, 三峡水库运行之前)、2003—2012 年(阶段 II, 过渡时期)和 2013—2019 年(阶段 III, 三峡水库实现 175m 正常蓄水位, 且金沙江下游段向家坝水库运行后), 以阶段 I 和 III 为重点时段进行对比分析。结果表明, 随着三峡成库、水位抬高及金沙江向家坝水库和溪洛渡水库的运行, 三峡水库悬浮泥沙浓度值已降至很低(常年回水区 2013—2019 年均值为 42mg/L, 丰水期均值为 96mg/L)。22 年间, 泥沙入库量和出库量皆呈下降趋势。三峡成库后的 2003—2012 年, 泥沙淤积量巨大(平均 1.546 亿 t/a); 向家坝成库后的 2013—2019 年, 泥沙淤积大为减少, 淤积量仅为 2003—2012 年的 37%。2013 年是三峡库区磷污染程度由加重趋势至减轻趋势的拐点, 之后三峡水库总磷和溶解态磷浓度皆呈显著下降趋势。三峡水库磷的主导形态由颗粒态变为溶解态, 溶解态磷占比由成库前的 39%上升为 2017—2019 年的 69%。2004—2012 年是总磷滞留的高峰期, 期间总磷入库量大且年际波动大, 约 60%的磷随泥沙发生沉降, 年均滞留量为 8.222 万 t/a; 2013—2019 年, 总磷入库量大幅度减小且年际波动变小, 入库和出库磷通量趋于平衡。总磷、溶解态磷和颗粒态磷通量均表现为丰水期>平水期>枯水期。河流泥沙总磷浓度与泥沙含量正相关的实质是颗粒态磷浓度与泥沙含量的正相关。总磷浓度、通量和形态发生变化的主要驱动力是泥沙含量下降和磷污染控制。

对世界范围内的地表水体而言, 以氮(N)和磷(P)为代表性元素的富营养化是一个普遍性问题, 美国河流中 58%河长的水体质量因总磷(TP)偏高而被评价为劣, 43%的河长因总氮(TN)偏高而被评价为劣[1]; 40%的湖泊 TP 超标, 35%的湖泊 TN 超标[2]。我国地表水体富营养化问题亦非常突出[3–5], 2021 年开展富营养化监测的 209 个湖库中, 富营养化湖库占 27%[6]。在长江流域, 滇池[7]、洪湖[8]、巢湖[9]、太湖[10]、三峡库区支流[11]、汉江中下游[12]以及城市湖泊[13]富营养化问题严重, 因此, 氮磷控制具有重要的现实意义, 多数情况下, 磷控制比氮控制更为重要[14–17]。

总磷(TP)是地表水体中的主要营养因子[17–19], 对鱼类、底栖动物群落健康具有显著影响[20–22], 是近 20 年来长江干流和三峡库区支流中的主要超标污染物[23–24], 2016 年之后成为长江流域首要超标污染物[25]。长江总磷水平对流域内初级生产力、湖库营养水平和藻华风险[26–27]具有重要影响, 与引江济汉、引江补汉等调水工程的水生态安全密切相关。2003 年 6 月三峡水库的形成显著地改变了库区水文情势, 泥沙含量大幅度下降[28–30]。另外, 金沙江下游段梯级中的向家坝水库和溪洛渡水库分别于2012 年和 2013 年开始运行, 拦截了大量金沙江泥沙[31–34], 使三峡水库上游来沙量锐减[35–36]。磷是与泥沙含量密切相关[3,37–40]的物质, 其浓度、形态和通量的变化备受关注。三峡工程成库以来, 出现大量关于库区干流总磷浓度变化[41–51]及支流富营养化[26,52–57]的研究, 主要结论如下: 泥沙含量减少导致干流总磷浓度显著下降; 总磷中溶解态磷占比显著升高, 颗粒态磷占比显著下降[58]; 丰水期颗粒态磷浓度呈沿程下降趋势[46]。众多支流库湾受回水顶托的影响, 流速大大减小, 由原来的河道演变为湖泊, 富营养问题突出, 总体上由成库前的贫–中营养转变为中–富营养, 水华频发, 春季最多, 其次为夏季和秋季, 冬季很少。

总磷通量可以为总磷控制和管理提供基础信息, 三峡水库和金沙江下游段梯级水库均对磷有一定的截留效应[59–61]。但是, 关于三峡水库磷通量的研究相对较少, 尤其缺乏系统性的研究。广泛意义上的长江流域总磷监测始于 2003 年, 之前的磷通量计算大多基于无机磷酸盐磷(PO4-P, 即 H2PO4−, HPO42−和 PO43−中所含的 P)。沈志良[62–63]计算 2000年前个别月份宜昌站的 PO4-P 通量, 1986 年 6 月和1988 年 2 月三峡坝址下游宜昌站 PO4-P 通量分别为0.0544 和 0.0165 万 t, 1997 年 11 月和 1998 年 8 月宜昌站 TP 通量分别为 0.0746 和 2.211 万 t。郑丙辉等[64]计算得到 2004 和 2005 年三峡水库入库总磷通量分别为 10.94 和 14.24 万 t。冉祥滨等[65]基于文献数据, 计算得到三峡成库后三年内(2004—2006)出库总磷通量为 3.69 万 t/a, 比成库前(1997—2002)减少 45%, 但其所引用文献在总磷的前处理方式方面存在不一致的情况, 有的采用原样[66–67], 有的采用澄清 30 分钟样[68], 这两种方式下总磷测定值[69]和通量都会有显著的差异。Yao 等[41]根据表层水样总磷的监测结果, 计算得到坝址三斗坪处 2006 年 4 月和 9 月的总磷通量分别为 0.0747 和 0.1884 万 t。秦延文等[70]基于坝下表层水样计算, 得到 2015 年 1 月和 7 月总磷通量分别为 0.276 和 1.138 万 t, 且以溶解态为主。金沙江下游段梯级水库的建成运行使得泥沙和磷进一步滞留[31–34,51,61,71], 导致 2013 年后三峡水库对总磷的拦截率显著下降[59]。

由于长江水量巨大, 对某一断面进行多测线、多测点采样和分析的难度大, 成本高。受此限制, 现有研究大多采集表层水样进行测定[41,43,61–63,68,70], 在代表性方面存在一定的局限性, 这是因为长江表层与底层水体的总磷浓度往往具有显著差异[72]。有些研究采用澄清样测值计算总磷通量[68,71], 计算结果会低于实际磷通量。由于现有研究的局限性, 加上三峡水库水环境演变具有复杂性和长期性[73], 目前关于三峡水库磷浓度、通量和形态变化及驱动力的认知仍然有限。

本文系统地研究三峡水库 1998—2019 年总磷浓度及形态变化, 进行磷入出库通量汇算, 并开展总磷浓度、通量和形态变化的驱动力分析, 希望为客观认识三峡水库、金沙江梯级水库对长江磷物质输送的综合影响提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 研究区域和时段

长江是我国第一大河, 从起点至入海口长约6300km, 流域面积达 180×104km2, 约占我国陆地总面积的 1/5[74]。巴塘河口以上一般称为长江源区, 巴塘河口至宜宾“三江口”(金沙江、岷江和长江三江交界处)称为金沙江, 宜宾以下称长江。就整个长江干流而言, 宜昌以上为上游, 长 4504km, 流域面积为 100×104km2; 宜昌至湖口为中游, 长 955km, 流域面积为 68×104km2; 湖口以下为下游, 长938km, 流域面积为 12×104km2。2001—2019 年长江水文控制站大通的平均年径流量为 8704×108m3/a(长江泥沙公报, http://www.cjh.com.cn/), 超过全国河流径流总量的 30%。

本文研究区域为三峡水库(图 1), 干流共设置朱沱、铜罐驿、寸滩、清溪场、沱口、官渡口和南津关 7 个监测断面, 其中朱沱为长江入库控制断面(在库尾以上约 70km 处), 南津关为出库断面(在大坝以下约 38km 处)。在大型一级支流嘉陵江和乌江分别设置北碚和武隆断面, 作为两条支流的入库控制断面。水库形成过程为 2003 年 6 月首次蓄水成库, 坝上水位达到 135m, 并于 2006, 2008 和 2010年依次实现 156, 172 和 175m 蓄水位。采取蓄清排浑的运行方式, 2010 年后, 在每年的汛期(6—9 月), 以145m 防洪限制水位运行, 在汛期末(大概 10 月份)开始蓄水, 使水位逐步抬升至 175m; 12 月至次年 4月, 基本上维持在 175m 高水位运行; 至 5 月, 进一步增大泄水量, 使水位逐步降低至 145m。库尾标志点花红堡距大坝河道长约 675km, 水库干流常年回水区范围为长寿黄草峡(位于寸滩与清溪场之间)至大坝, 约 524km, 花红堡至黄草峡为变动回水区, 长约 151km。清溪场、沱口和官渡口 3 个断面位于常年回水区。

入库磷通量计算中纳入的支流包括嘉陵江、乌江以及年径流量在 15 亿 m3/a 以上的 9 条支流(綦江、御临河、龙溪河、龙河、小江、汤溪河和香溪河), 入库断面皆选在回水末端附近。2002—2019年, 长江朱沱、嘉陵江北碚、乌江武隆和 9 条支流平均年径流量分别为 2578, 634, 446 和 244 亿 m3/a, 总量为 3902 亿 m3/a, 在出库平均年径流量(宜昌站) 4113 亿 m3/a 中的占比为 95%。

金沙江下游段建有乌东德、白鹤滩、溪洛渡和向家坝四大梯级电站。向家坝电站是金沙江下游梯级电站的最后一级, 大坝位于宜宾“三江口”以上约 32km 处, 于 2012 年 10 月开始运行, 其上一级水库——溪洛渡水库(其大坝距向家坝水库大坝约 150km)于 2013 年 5 月开始运行。乌东德、白鹤滩水电站分别于 2020 和 2022 年蓄水成库。

根据监测资料, 选择 1998—2019 年作为研究时段, 时间跨度为 22 年, 分 3 个阶段: 第一阶段为1998—2002 年, 是蓄水成库前的阶段; 第二阶段为2003—2012 年, 是三峡成库至向家坝水库形成前的阶段; 第三阶段为 2013—2019 年, 是三峡水库和向家坝水库、溪洛渡水库运行后的阶段, 其中的 2017 —2019 作为现状对应时段。根据监测数据, 选择2002—2019 年进行总磷通量汇算。长江水期划分为丰水期(6—9 月)、平水期(4 月、5 月、10 月和 11月)和枯水期(12 月和 1—3 月)。

1.2 原样、澄清样和清样总磷测值的说明

2002 年我国颁布 GB 3838—2002《地表水环境质量标准》, 取代之前的 GB 3838—1988《地面水环境质量标准》。GB 3838—2002 要求对高锰酸盐、总磷、砷、汞、铅、镉和铬通量等水质参数, 采样后将水样(称为原样)静置 30 分钟, 得到去除沉降物的水样(称为澄清样)来测定, GB 3838—1988 则要求将原样混匀后进行测定。两种前处理方式的不同导致 GB 3838—2002 实施前后受泥沙含量影响较大的水质参数监测值缺乏可比性[75]。另外, 还有一种水样前处理方式, 即用 0.45μm滤膜过滤原样, 所得的过滤样称为清样, 针对清样所测得的磷通量为溶解态磷通量。对于某一固定水域, 原样、澄清样和清样总磷测值之间的差别随泥沙含量升高而增大, 具有规律性的关系[69]。本文在计算总磷通量时, 皆选择原样测值; 在计算溶解态磷通量时, 皆选择清样测值。嘉陵江和乌江之外的其他 9 条支流只有澄清样测值, 则通过经验关系校正的方法[69]获得原样和清样测值。

1.3 水体磷形态及分析方法

采样时期为 1998—2019 年, 每月上旬采样 1 次, 采样地点为三峡水库干流和支流相关断面(图 1)。采样程序执行《水环境监测规范》(SL 219—98)。断面布设 3 条垂线(左、中、右), 每条垂线布设 3 个采样点(上、中、下)。共采集水样 2268 个。质量控制样品比例按照 10%～20%控制, 每批水样不少于2 个。质量控制样品包括现场空白样、现场平行样和加标样。

磷的测定采用钼酸铵分光光度法(GB 11893—89)(采用过硫酸钾氧化消解)。对同一水样, 分别测定原样总磷浓度(TP)和溶解态磷浓度(DP)。颗粒态磷浓度(PP)为两者之差, 即 PP=TP−DP。溶解态磷占比表达为 λ(DP/TP), 颗粒态磷占比表达为 λ(PP/ TP)。悬浮泥沙含量的测定采用重量法(GB 11901—1989)。南津关断面的水量和泥沙数据采用宜昌水文站监测数据(长江泥沙公报, http://www.cjh.com. cn/)。

1.4 通量计算方法

河流污染物通量即单位时间内通过某断面的污染物的质量。河流物质输送年度通量为年内 12 个月的通量之和, 月度通量 W (t)的计算公式[58]为

式(1)中, C 为某月磷浓度值(mg/L), Q 为某月径流量(108m3), 100 为单位换算系数。

年度通量 W (t)的计算公式为

其中, Ci 为第 i 个月的污染物浓度值(mg/L), Qi 为第 i个月的径流量(108 m3)。

水库对泥沙和磷的滞留率为

式(3)中, Rx 为滞留率, Xin 为入库通量, Xout 为出库通量。

1.5 数据统计方法

使用 Excel 软件进行统计分析。在 DP, PP 浓度与悬浮泥沙(SS)浓度的关系拟合中, 采用 log 形式(以 10 为底的对数)。两变量间线性关系的显著性和两组数据间差异的显著性水平判定标准设定为 P= 0.05, 即 P≤0.05 时达到显著性水平; P>0.05 时则未达到显著性水平。根据判定系数 R2 进行相关性强弱的判断规则[76]如下: R2<0.01 表示不相关, 0.01< R2<0.10 表示弱相关, 0.10<R2<0.30 表示中相关, R2> 0.30 表示强相关。

2 结果与分析

2.1 库区干流悬浮泥沙和磷浓度沿程变化特征

图 2 显示 1998—2002 年和 2017—2019 年三峡库区干流 SS, TP, DP 和 PP 浓度均值的沿程变化。相对于 1998—2002 年, 2017—2019 年 SS 浓度大幅下降, 各水域下降比例在 78%～95%之间, 近坝江段下降比例最大, 沱口至大坝约 290km 长的江段下降比例平均值为 93%。已有研究表明, 三峡成库最初几年, 由于流速减缓, 泥沙沉降, 库区 SS 出现大幅度下降[77]。朱沱断面位于三峡水库上游, 其 SS 的下降并非由于三峡水库的运行, 而是由于金沙江下游向家坝水库、溪洛渡水库的拦沙作用及朱沱以上流域的水体保持作用。

TP(图 2(b))和 PP(图 2(d))浓度的沿程变化趋势较为相近。1998—2002 年, 寸滩至沱口江段浓度最大(TP 和 PP 均值分别为 0.216 和 0.163mg/L), 朱沱至铜罐驿江段浓度最小(TP 和 PP 均值分别为 0.074和 0.045mg/L)。2017—2019 年, TP 浓度沿程变化不大, 在 0.11mg/L 上下波动, 而 PP 浓度总体上呈沿程下降的趋势。两个时期的 DP 浓度皆表现为沿程上升趋势。1998—2002 年, 由库尾江段的约 0.030mg/L 升高至库首江段的 0.059mg/L, 沿程升高 97%; 2017—2019 年, 由库尾江段的 0.048mg/L 升高至库首江段的 0.086mg/L, 沿程升高 79%。2017—2019年, 大坝以上约 200km 的江段 DP 浓度高达约 0.09mg/L, 值得关注。

与 DP 或 PP 浓度相比, DP 或 PP 在 TP 中的占比λ(DP/TP)或 λ(PP/TP)更多地反映磷在水–固两相之间的分配关系。图 2(e)和(f)为 λ(DP/TP)和 λ(PP/TP)的沿程变化情况。可见, 两个时期的 λ(DP/TP)沿程变化趋势完全相反, 1998—2002 年, λ(DP/TP)沿程有所下降(P<0.05); 2017—2019 年, λ(DP/TP)沿程有所上升(P<0.05)。这与 SS 的沿程变化密切相关。1998 —2002 年, SS 沿程升高, 随着水体往下游流动, 磷倾向于由水相进入固相; 2017—2019 年, SS 沿程下降, 随着水体往下游流动, 磷倾向于由固相进入水相。这是因为, 在上覆水体总磷浓度固定的情况下, 悬浮泥沙含量越低, 单位体积水中悬浮泥沙所提供的对磷的有效吸附位数量越少, 则泥沙所吸附的磷在总磷中的占比越小。所以, 水沙条件改变是磷形态变化的主要驱动力。从 1998—2002 年时期到 2017 —2019 年时期, 常年回水区江段 λ(DP/TP)由 39%上升至 69%, λ(PP/TP)则正好相反, 由 61%下降到31%。可见, 三峡水库磷的赋存形态已由成库前的颗粒态为主转变为目前的溶解态为主。即使在泥沙含量最高的丰水期, 在大坝以上约 400km 长的江段, 其 λ(DP/TP)也高达 65%。

2.2 常年回水区磷浓度年际变化趋势

图 3 显示 1998—2019 年三峡水库干流常年回水区年度及各水期径流量、SS、TP、DP 和 PP 浓度的年际变化特征。22 年来, 年径流量均值为 4225 亿m3/a, 在 2868 亿～5230 亿 m3/a 范围内波动。丰、平、枯水期径流量均值分别为 2452, 1159 和 614 亿m3。SS 呈现单边剧烈下降趋势(P<0.0001), 1998—2002 年、2003—2012 年和 2013—2019 年, 水库常年回水区 SS 均值分别为 375, 175 和 42mg/L, 2013—2019 年的 SS 仅为 1998—2002 年的 11%, 减小 333mg/L, 且 3 个水期均有较大程度的下降, 丰、平和枯水期分别下降 639mg/L(87%), 234mg/L(92%)和78.4mg/L(85%)。22 年间, 年均值最高出现于 1998年(511mg/L), 该年度为洪水年; 最低值出现于2015 年和 2017 年(约 27～28mg/L)。SS 下降的主要原因是三峡水库和金沙江下游梯级水库对泥沙的滞留作用和相关区域的水土保持作用[78–79]。

1) TP浓度变化。从总体上看, 1998—2013 年三峡水库常年回水区 TP 浓度年均值在一定区间内波动(图 3(a)), 最大值出现于 1999 年(0.278mg/L, 亦为 22 年间最大年均值), 最小值出现于 2002 年(0.134mg/L)。2013 年后呈单调下降趋势, 由 2013 年的0.216mg/L 下降到 2019 年的 0.115mg/L, 降幅为0.101mg/L(47%)。3 个水期中, 丰水期 TP 浓度(图3(b))年际波动最大, 22 年间最大值出现于 1999 年(0.456mg/L), 最小值出现于 2017 年(0.127mg/L), 最大值是最小值的 3.6 倍; 丰水期均值在 0.300mg/L以上的年份有 11 个(占 50%), 皆出现于 2013 年之前。平水期 TP 浓度(图 3(c))2013 年后基本上呈单调下降趋势, 由 2013 年的 0.165mg/L 下降到 2019年的 0.090mg/L, 降幅为 0.075mg/L(45%)。枯水期TP 浓度(图 3(d))年际变化趋势具有独特性, 1998—2006 年在一定区间内波动, 均值为 0.111mg/L, 2007 —2019 年, TP 浓度呈先上升后下降趋势, 2013 年达到峰值(0.195mg/L)。按照河流 TP III 类标准(0.20mg/L)评价, 1998—2013 年丰水期 TP 超标情况严重, 超标频率达到 81%。

2)PP 浓度变化。22 年间 PP 浓度总体上呈减小趋势(P<0.0001)(图 3(a)), 1998—2008 年的年均值为0.146±0.038mg/L, 2014—2019 年降至 0.041±0.007mg/L, 仅为 1998—2008 年的 28%。最高 PP 年均值出现于 1999 年(0.217mg/L), 最低PP平均值出现于2017 年(0.030mg/L)。丰水期 PP 均值(图 3(b))最高出现于 2004 年(0.429mg/L), 平水期(图 3(c))和枯水期(图 3(d))PP 均值最高皆出现于 1999 年(0.165 和0.075mg/L)。PP 浓度排序为丰水期>平水期>枯水期。2013 年后, PP 浓度年际间波动幅度变小。

3)DP 浓度变化。1998—2006 年, DP 浓度年均值在一定区间内波动(图 3(a)), 均值为 0.057±0.008mg/L。2007—2019 年间, DP 浓度呈先上升后下降趋势, 2013 年达到峰值(0.132mg/L)。3 个水期中, 趋势逆转最显著的是枯水期(图 3(d)), 由 2007 年的0.045mg/L 上升至 2013 年的 0.162mg/L, 升高 2.6倍, 之后下降至 2019 年的 0.061mg/L, 下降 62%。丰、平、枯水期 DP 均值最高皆出现于 2013 年(0.107, 0.135 和 0.162mg/L)。相对于 PP, DP 受泥沙含量影响最小, 对人为磷污染程度的指示性优于 PP 和 TP, 这是因为磷的应用大部分是以其可溶性为基础的, 磷矿、磷化工企业和磷石膏库所产生的磷以及工业废水、生活污水中的磷大部分是可溶性的, 譬如磷肥中的磷因具有可溶性才能被作物吸收利用。所以 DP 的年际变化趋势基本上可以反映人为磷污染程度的年际变化。可以推断 2013 年是三峡库区人为磷污染程度由加重趋势至减轻趋势的拐点。

2.3 出入库泥沙和磷通量汇算

图 4 显示 2002—2019 年三峡水库 SS, TP, PP 和DP 入库量与出库量的年际变化, 图 4(a), (c), (e)和(g)为 3 条主要入库河流(长江、嘉陵江和乌江)SS, TP, PP 和 DP 的入库通量, 图 4(b), (d), (f)和(h)显示 SS, TP, PP 和 DP 的总入库量与总出库量。图 5 显示三峡水库 SS 淤积量和 TP 沉降量与相应滞留率的年际变化。

2002—2019 的 18 年间, SS 入库量和出库量皆呈下降趋势(图 4(b))。从三峡成库时算起, 根据入库量可大致分为两个阶段: 2003—2012 和 2013—2019 年。2003—2012 年, 泥沙入库量大且年际波动大, 均值为 2.028±0.523 亿 t/a, 最大值为 2.780 亿 t/a (2005 年, 亦为 18 年间最大值), 最小值为 1.016 亿t/a (2011 年)。2013—2019 年, 泥沙入库量大幅度下降且年际波动减小, 均值为 0.717±0.418亿 t/a, 最大值为 1.429 亿 t/a (2018 年), 最小值为 0.320 万 t/a (2015 年)。

2003—2012 年间, 库区 SS 淤积量巨大(图 4(b)和图 5), 淤积总量为 15.46 亿 t, 平均每年淤积量为1.546 亿 t/a。2013—2019 年淤积程度大为减少, 泥沙淤积总量为 4.023 亿 t, 平均每年淤积量为 0.5747亿 t/a, 仅为 2003—2012 年的 37%。但是, 泥沙滞留率变化不大, 基本上稳定在约 75%～90%, 平均值为83%。

2003—2012 年, 三峡入库泥沙主要来自长江上游(平均占 83%), 入库泥沙通量年际变化趋势主要取决于上游泥沙通量。朱沱断面泥沙年度通量较大, 为 1.680±0.470 亿 t/a, 除 2011 年(0.646 亿 t)较小外, 其他 8 个年份年度泥沙通量在 1.13～2.31 亿 t/a之间波动。2013—2019 年, 朱沱断面泥沙年度通量比 2004—2012 年大幅下降, 为 0.432±0.173 亿 t/a, 仅为 2004—2012 年的 26%, 最大值为 0.68 亿 t/a (2013 和 2018 年), 最小值为 0.212 亿 t/a (2015 年)。从时间节点来看, 金沙江两个梯级水库的运行使长江进入三峡水库的泥沙通量大幅减少。2003—2012年, 长江朱沱、嘉陵江北碚和乌江武隆的泥沙通量在总入库通量中的平均占比分别为 82%, 15%和2.7%, 2013—2019 年则分别为 66%, 29%和 4.7%。向家坝和溪洛渡成库后, 来自长江的泥沙贡献率降低 17%。

1)TP 通量。2003—2012 年, TP 入库量大且年际波动大(图 4(d)), 均值为 12.815±4.480 万 t/a, 最大值为 22.846 万 t/a (2012 年, 亦为 18 年间最大值), 最小值为 7.257 万 t/a(2003 年)。2013—2019 年, 总磷入库量大幅下降且年际波动变小, 均值为 5.966± 1.213 万 t/a, 最大值为 8.001 万 t/a(2013 年), 最小值为 4.449 万 t/a(2017 年)。三峡成库前的 2002 年, 总磷出库量大于入库量; 成库期间的 2003 年, 两者基本上持平; 成库后的 2004—2012 年, 总磷出库量远小于入库量, 有大量磷随泥沙沉降, 沉积速率为8.222 万t/a, 9 年间共有 73.995 万 t 的磷发生沉降, 其中 2012 年磷的沉积量最大, 达 15.893 万 t。2004—2012 年间, 三峡水库年度总磷滞留率在 48%～77%之间波动(图 5), 平均值为 60%。2013—2019 年, 出库量与入库量的差距大大减小, 总体上趋于平衡, 磷沉积速率为 2.101 万 t/a。如图 4(c)所示, 总磷入库量三大主要来源(长江、嘉陵江和乌江)中, 来自长江的 TP 通量最大, 2003—2012 年, 其贡献率为80%; 2013—2019 年, 其贡献率为 71%。由图 5 可见, 三峡水库泥沙淤积量、总磷沉降量和总磷滞留率年际变化趋势高度一致, 2004—2012 年是泥沙淤积、总磷沉降和滞留的高峰期, 而该时期正好是三峡水库开始运行但金沙江下游向家坝水库尚未运行的时期。

2)PP 通量。PP 入库量年际变化趋势(图 4(f))与TP 入库量类似, 18 年间总体上呈下降趋势。2003—2012 年, PP 入库量大且年际波动大, 均值为 10.234± 3.985 万 t/a, 最大值为 17.564 万 t/a(2012 年, 亦为18年间最大值), 最小值为 4.588 万 t/a(2011 年)。2013 —2019 年, PP 入库量大幅减小且年际波动变小, 均值为 2.908±0.882 万 t/a, 最大值为 4.473 万 t/a (2018年), 最小值为 1.927 万 t/a (2017 年)。三峡成库前的2002 年, PP 出库量大于入库量; 成库期间的 2003年, PP 出库量略小于入库量, 成库后的 2004—2012年, PP 出库量远小于入库量, 说明有大量 PP 随泥沙沉降, 沉降速率为 6.890 万 t/a, 9 年间共有 67.444 万 t的 PP 发生沉降。2004—2012 年间, 三峡水库 PP 滞留率在 50%～85%之间波动, 平均值为 67%。2013 —2019 年, PP 出库量与入库量的差距大大减小。颗粒态磷入库量三大主要来源(长江、嘉陵江和乌江)中, 来自长江的颗粒态磷通量最大, 2003—2012 和2013—2019 年, 长江 PP 通量的贡献率分别为 88%和 80%。

3)DP 通量。DP 入库量和出库量年际变化趋势(图 4(h))与 TP 或 PP 有很大的不同。2003—2019 年, DP 入库量与库区 DP 浓度(图 3)变化趋势基本上一致, 入库量基本上呈先升高后下降趋势, 2012 年为拐点, 该年度 DP 入库量为 5.282 万 t, 为 2002—2019 期间最大值, 出库量最大值为 4.757 万 t (2014年)。年度入库量和出库量最大值出现的年份并不一致, 说明在三峡水库水体中存在着 PP 和 DP 的转化。长江朱沱、嘉陵江北碚和乌江武隆的 DP 通量皆呈先升高后下降趋势, 长江朱沱在 2014 年出现最高值(2.779 万), 嘉陵江北碚和乌江武隆皆在 2012年出现最高值(0.871 万和 2.114 万 t)。2008—2012年, 长江朱沱和乌江武隆的 DP 通量较为接近, 其他时期则是长江朱沱 DP 通量显著大于嘉陵江北碚和乌江武隆。

3 讨论

3.1 磷浓度、形态与通量变化原因解析

从 1998 至 2019 年, 三峡水库水沙条件发生巨大的变化, 在相同流量下, 悬浮泥沙浓度和通量剧降(图 3)。已有很多研究表明, 河流水体总磷浓度(TP)与泥沙浓度(SS)高度相关[39–40,60]。为了更深入地认识泥沙对总磷的影响机制, 分别将 DP 和 PP 对SS 进行相关性分析(图 6)。可以看出, 无论三峡成库前, 还是 3 个水库都运行后, DP 与 SS 基本上不相关(P=0.138 和 0.292), 而 PP 与 SS 显著强正相关(P< 0.0001, R2>0.30)。已有很多研究表明, 河流 TP 与SS 显著正相关[37–40]。图 6 表明, 两者正相关的实质是 PP 与 SS 的正相关。随着三峡水库的蓄水位不断抬高以及金沙江向家坝水库和溪洛渡水库相继运行, 从 1998 到 2019 年, 三峡水库 SS 基本上呈单调下降趋势, 这是导致 PP 和 TP 浓度下降的重要原因。在 SS 影响很小的枯水期, DP 的变化主要取决于污染负荷和水量两个因素, 如 1998—2002 年和2013—2018 年的枯水期, 水量增大和 DP 下降同步出现。从 22 年的长时期来看, 单从 SS 和水量的变化无法解释 DP 浓度先上升后下降的趋势, 譬如在枯水期, 从 1998 至 2018 年, 水量基本上呈上升趋势, 在污染负荷不变的情况下, DP 浓度应单调下降, 但实际情况是先上升后下降(图 3(d)), 所以 TP(尤其是 DP)浓度变化的解释离不开水污染控制和磷污染负荷的变化。

我国的改革开放始于 1978 年中国共产党十一届三中全会。40 多年以来, 尤其是 20 世纪 90 年代以来, 长江流域经济和工业快速发展, 城镇化进程加快, 沿江重工业及化学工业发展迅猛, 粗放型、资源消耗型和高污染企业众多, 导致长江流域废污水排放量和各类污染物汇入量增加, 水环境形势日趋恶化。随着将环境保护上升为国策, 长江水污染防治日趋严格, 管理手段和技术越来越先进。“九五”和“十五”计划时期经济持续高速增长, 环保效果有限; “十一五”规划明晰了当地政府的水污染防治责任, 污水处理厂快速增加; “十二五”规划时期加强空间管控, 总量减排体系逐步完善; “十三五”期间提出“共抓大保护, 不搞大开发”, 实施“三磷” (磷矿、磷化工和磷石膏库)专项排查整治。长江流域废污水处理率由 2006 年的 69%升至 2018 年的98%[80]。二十余年的治理是环保之弦越拉越紧的过程, 水污染控制效果逐渐由量变到质变, 加上金沙江下游段向家坝水库(2012 年)和溪洛渡水库(2013年)的建成运行导致进入三峡水库的磷负荷减小, 使得 DP 浓度尤其是枯水期上升趋势在 2013 年发生逆转(图 3(d))。究其原因, 第一, 枯水期以点源为主; 第二, 枯水期 DP 浓度基本上与 SS 无关, 历年来枯水期 SS 都很低, 枯水期 SS 的年际变化对 DP的影响非常有限, 所以 2013 年后枯水期 DP 单调下降趋势应主要归因于污染防治效果。水污染防治效果不可能只体现于枯水期, 所以丰、平水期 DP 浓度和年度及各水期 TP 浓度(图 2)在2013 年后的单调下降趋势中也有水污染防治效果的贡献。DP, PP 及两者之和 TP 浓度的下降直接导致其通量的下降(图 4)。

3.2 降低三峡水库总磷浓度水平的必要性

对河流湖库等地表水体而言, 总磷是一种营养元素和生态因子, 它一般不直接产生毒害作用, 而是对藻类等水生生物的繁殖和生长等产生一定的影响, 继而影响整个生态系统的健康和水质安全。2017—2019 年, 三峡水库常年回水区总磷浓度平均为 0.110mg/L。按照河流总磷 III 类标准限值 0.20mg/L 评价, 三峡水库干流总磷不超标。但是, 从三峡水库整个生态系统安全的角度来看, 仍然有必要进一步控制和削减总磷浓度, 原因有以下两点。

1)三峡水库干流和支流回水区存在水体交换, 支流回水区水华现象比较普遍, 并且总磷是主控营养因子, 所以为了控制支流回水区富营养化, 抑制水华发生, 有必要控制和削减整个三峡水库总磷浓度水平。

2)从水动力角度看, 三峡水库不同于天然河流, 其水深、流速、流态和透明度等与天然河流相比都有很大的差别, 0.20mg/L 的总磷控制标准不一定适用于三峡水库干流。有研究表明, 三峡成库后, 库区干流叶绿素 a 浓度升高约 2.7 倍[27], 原因如下: ①流速减缓, 更有利于藻类生长[81]; ②泥沙含量下降导致水体透明度增大, 对光能的吸收作用增强[82]; ③更易被藻类摄取的溶解态磷浓度升高。所以, 经过综合考量, 有必要进一步消减三峡水库总磷负荷, 降低总磷和溶解态磷浓度水平。

4 结论

1) 2003 年三峡成库以来, 泥沙入库量和出库量皆呈下降趋势。2003—2012 年, 三峡库区泥沙淤积量巨大, 平均每年淤积量为 1.546 亿 t/a; 2013—2019年, 三峡水库泥沙淤积大大减少, 平均每年淤积量仅为 2003—2012 年的 37%, 主要原因在于其上游金沙江向家坝水库和溪洛渡水库的运行。目前, 三峡水库悬浮泥沙浓度已降至很低的水平。

2) 2013 年是三峡水库磷污染程度由加重趋势转为减轻趋势的拐点, 拐点后总磷和溶解态磷浓度皆呈显著下降趋势, 并且磷的形态已由三峡成库前的颗粒态为主转变为目前以溶解态为主, 溶解态磷占比由成库前的平均 39%升至 2017—2019 年的平均 69%。水沙条件改变是磷形态发生变化的主要驱动力。

3) 2004—2012 年是泥沙淤积、总磷沉降和滞留的高峰期, 期间总磷入库量年际波动巨大, 有大量磷随泥沙发生沉降, 沉积速率为 8.222 万 t/a; 2013—2019 年间, 总磷入库量减小且年际波动变小, 泥沙和总磷滞留率大大减小。

4)总磷、溶解态磷和颗粒态磷通量排序均为丰水期>平水期>枯水期。

5)河流泥沙总磷浓度与泥沙含量正相关的实质是颗粒态磷浓度与泥沙含量正相关。

6)总磷浓度、通量和形态发生变化的主要驱动力是水库形成所引起的泥沙含量下降以及磷污染控制。

7)目前, 仍然有必要进一步消减三峡水库总磷负荷, 降低总磷浓度水平。

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Variation of concentration, form and flux of phosphorus in the Three Gorges Reservoir from 1998 to 2019

Changjiang Basin Ecology and Environment Monitoring and Scientific Research Center, Changjiang Basin Ecology and Environment Administration, Ministry of Ecology and Environment of China, Wuhan 430010; † E-mail: Lbfsdlc@126.com

Abstract The changes in total phosphorus (TP) concentration and form in the Three Gorges Reservoir (TGR) from 1998 to 2019 were studied, and P fluxes were calculated. The entire research period was divided into three stages: 1998–2002 (stage I, before the operation of the TGR), 2003–2012 (stage II, as a transitional period), and 2013–2019 (stage III, after the TGR achieved the normal water level of 175 m and Xiangjiaba Reservoir began to operate). Comparative analysis was mainly on Stages I and III. The results show that the concentrations of suspended sediment (SS) in the TGR decreased to a very low level (average 42 mg/L during 2013–2019 period and 96 mg/L in wet season). From 1998 to 2019, the inflow and outflow of sediment amount showed a downward trend. A huge amount of sediment was retained at the bottom of the reservoir during 2003–2012 (average 154.6 million t/a), while in 2013–2019, the amount of sediment deposition significantly decreased and the sedimentation amount was only 37% of that in 2003–2012. Year 2013 marked a turning point in the trend of phosphorus pollution in TGR from increasing to decreasing. Afterwards, concentrations of TP and DP (dissolved phosphorus) showed a significant downward trend. The form of phosphorus in TGR changed from mainly granular to dissolved, and the percentage of DP in TP in the perennial backwater area increased from 39% before TGR formation to 69% during 2017–2019. 2004–2012 was a period with high deposition for TP when the amount of TP entering the reservoir was large and fluctuated vastly between years, and approximately 60% of phosphorus was trapped (82220 t/a). From 2013 to 2019, there occurred significantly decrease in the TP amount entering the reservoir in accompany with diminishing interannual fluctuation, tending to a balance between input and output of P. Fluxes of TP, DP, and PP (particulate phosphorus) all show a pattern of wet season>even season>dry season. The main driving forces for changes in TP concentration, flux, and form are the reduction in SS concentration and phosphorus pollution level.