表1 模拟污水中的主要成分
Table 1 Major components in synthetic sewage
运行模式NaAc/(mg·L−1)NH4+-N/(mg·L−1)PO43−-P/(mg·L−1) 好氧–厌氧交替(阶段I)300(在厌氧阶段添加)1510 厌氧–好氧交替(阶段II-1和II-2)3001510
北京大学学报(自然科学版) 第60卷 第1期 2024年1月
Acta Scientiarum Naturalium Universitatis Pekinensis, Vol. 60, No. 1 (Jan. 2024)
doi: 10.13209/j.0479-8023.2023.039
国家自然科学基金(51938010)资助
收稿日期: 2023–01–11;
修回日期: 2023–02–17
摘要 为了探究运行模式(即厌氧、好氧顺序不同)对聚磷生物膜磷去除与回收效果的影响, 采用相同的聚磷生物膜对模拟城市污水进行磷回收。经过连续运行生物膜反应器, 发现在不同运行模式下, 聚磷生物膜的吸磷和释磷环境(水体中磷浓度)有显著差异。在“厌氧–好氧交替”模式下, 好氧阶段的高磷负荷会强化生物膜的吸磷能力, 此时磷回收的效果取决于吸磷的限值; 而“好氧–厌氧交替”模式下, 厌氧阶段的高浓度磷会抑制生物膜释磷能力, 成为限制磷回收效果的主要原因。这种由运行模式带来的吸磷和释磷环境差异导致生物膜的好氧吸磷量、厌氧释磷量以及释磷时的碳源利用率不同, “厌氧–好氧交替”模式下生物膜的碳源利用效率为 0.213mmol P/mmol C, 远高于“好氧–厌氧交替”模式下的 0.046mmol P/mmol C。综合来看, “厌氧–好氧交替”模式下的聚磷生物膜磷在磷去除率和碳源利用率方面更具优势, 而“好氧–厌氧交替”模式下的磷回收效果更佳, 磷回收液浓度达到 99.90mg/L。
关键词 聚磷生物膜; 磷回收; 吸磷; 释磷; 运行模式
磷是一种重要的资源, 我国磷矿的储产比为 33 年[1], 国务院已将磷矿列入战略性矿产目录[2], 其稀缺性和污染性推动着磷回收技术的发展。市政污水中因含有大量的磷元素被称为“第二磷矿”, 从污水中回收磷既有利于缓解磷资源短缺的问题[3], 又能降低水体富营养化的风险。目前, 较为成熟的磷回收方法主要是结晶法, 原理是利用液相中的磷酸根与金属离子的相互作用, 形成含磷的结晶产物, 如鸟粪石、羟基磷酸钙和蓝铁矿等[4]。在这一过程中, 提高液相中磷酸根的浓度是提高回收率的关键因素之一[5–6]。Cornel 等[7]认为, 磷浓度在 50mg/L以上时具有回收的经济可行性。然而, 我国 80%以上的城市污水中总磷浓度小于 3.70mg/L[8], 因此实现磷回收的前提是将污水中的低浓度磷进行富集。目前较为成熟的磷富集方法是通过对强化生物除磷(EBPR)工艺的含磷污泥进行浓缩和厌氧处理, 使得磷从污泥中释放到液相, 获得富磷溶液。这一过程需要消耗有机碳[9], 产生大量剩余污泥, 同时含磷污泥中能释放的磷十分有限, 不超过污泥总含磷量的 13.4%[10], 大部分磷会随干污泥外排而流失。
近年来, 生物膜法磷回收技术备受关注, 其原理是利用聚磷生物膜在好氧和厌氧交替环境下的吸磷和释磷作用, 实现对污水中磷酸盐的去除和富集, 得到富磷溶液。依据适用场景和目的, 生物膜法磷回收系统可采用“好氧–厌氧交替”或“厌氧–好氧交替”两种模式运行[11]。在“好氧–厌氧交替”模式下, 先对污水进行好氧曝气处理, 污水中的有机碳被其他异养微生物氧化。然后, 在厌氧阶段, 聚磷菌释磷所需的有机碳需要额外补充, 因此该模式更适用于处理有机物被去除或回收之后的污水。2013 年, Kodera 等[12]率先在“好氧–厌氧交替”模式下探索生物膜法的磷回收效果, 得到 125mg/L 的富磷溶液。随后, Wong 等[13]得到 100mg/L 的磷回收液。章豪等[14]和 Yang 等[15]通过进一步优化好氧段溶解氧浓度等条件, 在该模式下获得浓度为 179.5 和 220mg/L的富磷溶液。近年来, 本研究组尝试以“厌氧–好氧交替”模式进行生物膜磷回收。该模式下, 先对污水进行厌氧处理, 可使污水中的有机碳被聚磷菌用于厌氧释磷, 其优点在于回收磷的同时可原位去除有机碳[16], 所获得的富磷溶液浓度为 60～80mg/ L[17–18]。从回收效果看, 相较于以“好氧–厌氧交替”模式运行的生物膜磷回收系统, 存在显著的差距。不同的运行模式, 从表面上看是厌氧处理和好氧处理的顺序不同, 为何会导致磷回收效果的差异, 造成这种差异的原因是生物膜本身性能, 还是其他因素? 针对这一问题, 本文在具有稳定除磷效果的连续流聚磷生物膜反应器中, 分别采用“好氧–厌氧交替”模式和“厌氧–好氧交替”模式, 对模拟城市污水进行磷回收, 通过比较生物膜在不同模式下的吸磷和释磷特性, 解析运行模式对磷回收效果的影响机制, 旨在为不同场景下生物膜磷回收系统运行模式的选择及其磷回收效果的强化提供理论依据。
实验所用的生物膜磷回收系统包括生物膜反应器(有效容积为 5L, 内有聚氨酯海绵填料, 填料体积为反应器容积的 40%)、好氧配水罐(50L)、厌氧配水罐(50L)、浓缩碳源罐(5L)、模拟废水罐(50L)和回收液罐(5L), 采用驯化成熟的生物膜(微生物多样性分析结果显示聚磷菌占比大于 4.09%), 分析方法参照文献[14]。好氧阶段, 使用外置曝气机为反应器供氧, 使用搅拌机保持反应器内水质均匀, 使用蠕动泵控制反应器的进水和出水, 由定时器控制各装置开关。实验阶段, 反应器内水温为 25±2℃, 控制溶解氧(DO)在 6±0.5mg/L, 配水 pH 约为 7.5。反应器每天运行 3 个周期, 每个周期为 480 分钟, 包括好氧处理 240 分钟, 厌氧处理 180 分钟, 充水30 分钟和排水 30 分钟。
“好氧–厌氧交替”模式的运行步骤如下。1)好氧处理: 向生物膜反应器内加入模拟污水 5L, 打开曝气装置, 待污水中的磷被生物膜吸收后关闭曝气装置, 排出污水。2)厌氧处理: 向反应器内加入回收液 5L和浓缩碳源, 经生物膜释磷后, 回收液返回到回收液罐中。重复步骤 1 和 2, 经过多个操作循环, 回收液重复使用, 当磷浓度达到最高时取出回收液, 至此为一个磷浓缩周期。
“厌氧–好氧交替”模式的运行步骤如下。1)启动: 向反应器内加入模拟污水 5L。2)厌氧处理: 在厌氧条件下, 生物膜利用模拟污水中的碳源释磷, 结束后将一定体积的污水(Vr)排入回收罐储存, 作为回收液。3)好氧处理: 打开曝气装置, 对上一步骤处理污水的剩余部分(体积为 Vs)进行好氧处理, 使其中的磷被生物膜吸收。4)关闭曝气装置, 将好氧处理后的污水全部排出。5)将回收罐中的回收液(体积为 Vr)与模拟污水(体积为 Vs)注入反应器。重复进行步骤 2～5, 经过多个循环, 回收液重复使用, 当磷浓度达到最高时取出回收液, 至此为一个磷浓缩周期。
依据上述运行模式, 生物膜反应器运行分为 3个阶段(I, II-1和II-2)。阶段 I (第 1～21 天)为“好氧–厌氧交替”模式运行, 共 3 个磷浓缩周期。阶段II为“厌氧–好氧交替”模式, 需要设定 Vs 与 Vr 的比例, 研究过程中发现该比例设定对运行效果可能产生影响(此模式包含 4 个磷浓缩周期), 其中阶段 II-1(第22～42 天)的 Vs:Vr为 3:1, 阶段 II-2(第 43～51 天)的 Vs: Vr为 1.5:1。
反应器各阶段“模拟污水”主要成分如表 1 所示, 此外还包括 CaCl2·2H2O, MgSO4·7H2O, EDTA·2Na和微量元素[12]。
NaAc, PO43−-P, NH4+-N以及混合液挥发性悬浮固体的浓度(mixed liquid volatile suspended solids, MLVSS)均按照国家标准《水和废水监测分析方法》[19]测定。
磷回收率(%)=(回收液磷浓度(mg/L)×回收液体积(L))/(模拟污水总体积(L)×模拟污水磷浓度(mg/L))。
磷负荷(mg/g)=(好氧初始磷浓度(mg/L)×好氧段污水体积(L))/(MLVSS(mg/L)×反应器有效容 积(L))。
释磷量(mg/g)=(厌氧末期磷浓度(mg/L)−厌氧初期磷浓度(mg/L))/MLVSS (mg/L)。
吸磷量(mg/g)=(好氧初期磷浓度(mg/L)−好氧末期磷浓度(mg/L))/MLVSS (mg/L)。
释磷碳源利用效率(Prel/Cupt , mmol P/mmol C)= (释磷量(mg)/磷相对分子质量)/((乙酸钠消耗量(mg)/ 乙酸钠相对分子量)×2)。
用成分相同的模拟污水进行磷回收时, 发现不同运行模式下, 在好氧阶段和厌氧阶段初始, 反应器内的磷浓度有明显差异(图 1)。
对于好氧吸磷过程(图 1(a)), 当以“好氧–厌氧交替”模式运行时(阶段 I), 反应器中初始磷浓度即为模拟污水中的磷浓度, 始终为 10.00mg/L, 此时生物膜的吸磷负荷为 5.46mg/g。当以“厌氧–好氧交替”模式运行时(阶段 II), 由于生物膜先进行厌氧释磷, 因此在好氧段初始磷浓度会高于模拟污水中的磷浓度, 并且在一个浓缩周期内会随着回收液浓度的升高而逐渐升高。以第 4 个浓缩周期为例, 在第22 天(周期内第 1 天), 好氧阶段初始反应器中磷浓度为 16.93mg/L, 至第 28 天(周期内第 7 天), 好氧阶段初始磷浓度为 29.17mg/L, 在此期间生物膜吸磷负荷相应地由 6.93mg/g 提高至 11.95mg/g, 始终高于“好氧–厌氧交替”模式下的吸磷负荷。
对于厌氧释磷过程(图 1(b)), 当以“好氧–厌氧交替”模式运行时(阶段 I), 生物膜释磷时的环境磷浓度即为回收液磷浓度, 因此在一个浓缩周期内会随着回收液浓度的升高而逐渐升高, 例如在第 2 个浓缩周期, 厌氧阶段初始反应器中的磷浓度由10.00mg/L 增加至 99.90mg/L。当以“厌氧–好氧交替”模式运行时(阶段 II), 在厌氧阶段由于回收液与模拟污水按一定比例混合(相当于稀释了回收液),导致聚磷生物膜反应器内磷浓度会低于回收液中的磷浓度。以第 6 个浓缩周期为例, 厌氧阶段初始反应器中的磷浓度在 10.00～16.68mg/L 范围内, 明显低于“好氧–厌氧交替”模式下生物膜释磷时的环境磷浓度。
表1 模拟污水中的主要成分
Table 1 Major components in synthetic sewage
运行模式NaAc/(mg·L−1)NH4+-N/(mg·L−1)PO43−-P/(mg·L−1) 好氧–厌氧交替(阶段I)300(在厌氧阶段添加)1510 厌氧–好氧交替(阶段II-1和II-2)3001510
图1 不同运行模式下聚磷生物膜反应器内磷浓度的变化
Fig. 1 Phosphorus concentration under different operation modes
如图 1 所示, 在两种运行模式下, 生物膜系统的磷去除与回收效果也呈现显著差异。在阶段 I 和II-1, 平均出水磷浓度分别为 2.16 和 5.25mg/L, 平均磷去除率分别为 78.01%和 81.49%, 可以看出“厌氧–好氧交替”模式的磷去除率高于“好氧–厌氧交替”模式。在磷回收效果方面, 阶段 I 和阶段 II-1 的平均回收液浓度分别为 91.88 和 31.76mg/L, 回收率分别为 43.75%和 19.85%。显然, 由运行模式导致的吸磷、释磷环境差异对生物膜磷回收效果影响显著, “好氧–厌氧交替”模式的回收液浓度和回收率都优于“厌氧–好氧交替”模式。在其他磷回收研究中, Kodera 等[12]使用类似“好氧–厌氧交替”的模式, 磷去除率最高达 60%; 张成等[20]通过类似“厌氧–好氧交替”的模式, 使磷去除率在 28.98%～52.99%, 并且通过额外补充碳源的方式, 使磷回收率最高达到49.7%。
“厌氧–好氧交替”模式的 Vs:Vr 由阶段 II-1 的 3:1调整为阶段 II-2 的 1.5:1 后, 好氧段所处理的污水体积(Vs)减小, 在污水磷浓度相同的条件下, 好氧阶段的磷负荷也减小。实验结果显示, 在阶段 II-2, 平均好氧出水磷浓度为 0.64mg/L, 磷去除率为98.78%; 回收液浓度和磷去除率得到提高, 平均回收液浓度为 61.27mg/L, 回收率为 41.39%, 基本上接近“好氧–厌氧交替”模式。由此可见, 对于“厌氧–好氧交替”模式, Vs:Vr 值可能是影响去除与回收效果的重要因素之一。
生物膜的吸磷量和释磷量是决定系统磷去除与回收效果的关键因素, 对每一个回收周期中生物膜的吸、释磷量进行计算, 结果如图 2 所示。在“厌氧–好氧交替”模式下(阶段 II), 生物膜平均吸磷量为 9.51(阶段 II-1)和 15.81mg/g(阶段 II-2), 明显高于“好氧–厌氧交替”模式下的 4.38mg/g(阶段 I), 期间的释磷量变化趋势基本上与吸磷量一致。此外, 值得关注的是, 在一个磷浓缩周期内, “好氧–厌氧交替”模式下的吸磷量和释磷量都呈现周期性地由高到低的变化趋势, 推断出现该现象的原因可能是随着回收液浓度的升高, 生物膜在高磷浓度环境下的释磷过程受到抑制, 导致聚磷微生物胞内聚磷含量水平升高, 进一步使好氧阶段的吸磷量降低, 这一现象与本研究组前期研究结果[21–22]一致。Yadav等[23]发现环境磷浓度的升高会抑制生物膜内的磷释放, 当积累达到生物膜的“磷储存容量限制”后, 生物膜的吸磷能力就会下降, 在释磷和吸磷过程都受到限制的情况下, 回收液浓度也无法继续提升。Salehi 等[24]通过对污泥厌氧释磷速率与释磷环境磷浓度关系的研究, 得出环境磷浓度大于约 80mg/L时污泥的磷释放速率会降低为原来一半的结论。因此, 在“好氧–厌氧交替”模式下, 当更换回收液进入新的磷浓缩周期时, 因为释磷环境的磷浓度为 0mg/L, 消除了高磷环境的抑制, 所以在第 2 和第 3个磷浓缩周期的初期, 释磷量高于其他厌氧段。
图2 不同运行模式下聚磷生物膜吸磷量和释磷量的变化
Fig. 2 Capacity of phosphorus uptake and release under different operation modes
在“厌氧–好氧交替”模式(阶段 II)下, 生物膜吸磷量和释磷量呈现稳步上升趋势。在阶段 II-1 末期, 生物膜平均吸磷量和释磷量分别达到 12.69 和 11.59mg/g, 是阶段 I 时最大吸磷量和释磷量的 2.35 倍和1.56 倍。尤其在阶段 II-2 调节 Vs:Vr 为 1.5:1 后, 生物膜的吸磷、释磷量进一步提高, 最高达到 20.09 和17.64mg/g, 进一步说明对于“厌氧–好氧交替”模式, Vs:Vr 值是影响生物膜吸磷、释磷行为的重要因素之一, 降低 Vs:Vr 值有利于强化生物膜的吸、释磷能力。与“好氧–厌氧交替”模式下的吸磷量和释磷量相比, “厌氧–好氧交替”模式下生物膜吸磷量和释磷量更大。结合 2.1 节中分析的两种模式下生物膜面临的吸、释磷环境差异可以推测, “厌氧–好氧交替”模式下, 好氧段环境中的高浓度磷不会对生物膜的吸磷行为产生抑制, 反而会强化其吸磷能力, 此时系统磷回收效果取决于生物膜吸磷的限值。
综上所述, 由两种模式下生物膜吸磷量和释磷量的变化规律可以看出, “好氧–厌氧交替”模式下磷回收效果主要受限于生物膜在高磷浓度环境下的释磷过程受到抑制, 而在“厌氧–好氧交替”模式下, 生物膜磷回收效果主要受限于高负荷磷环境下的吸磷压力。
Prel/Cupt 为厌氧阶段的释磷量和碳源消耗量之比, 反映生物膜释磷时的碳源利用效率。在反应器运行过程中, 可以通过计算每一个磷浓缩周期的Prel/Cupt, 分析运行模式对生物膜碳源利用效率的影响。图 3 显示, 两种模式下, 生物膜 NaAc 消耗量和释磷量均有显著差异。相较“好氧–厌氧交替”模式, “厌氧–好氧交替”模式下 NaAc 平均消耗量明显下降, 但释磷量显著提高。在阶段 I 的 3 个浓缩周期内, NaAc 平均消耗量为 1294.34mg, 平均释磷量为44.84mg; 在阶段 II-1 的 3 个浓缩周期内, NaAc 平均消耗量为 1016.84mg, 平均释磷量为 69.58mg。由此可得, 上述两个模式下的平均 Prel/Cupt 分别为0.046 和 0.091mmol P/mmol C, 表明“厌氧–好氧交替”模式下生物膜释磷时的碳源利用效率几乎是“好氧–厌氧交替”模式下的两倍。在阶段 II-2, 调整“厌氧–好氧交替”模式下的 Vs:Vr值, NaAc 平均消耗量进一步降低, 释磷量进一步提高, 相应地 Prel/Cupt 达到平均 0.213mmol P/mmol C。
图3 不同运行模式下聚磷生物膜Prel/Cupt和NaAc消耗量
Fig. 3 Prel/Cupt and NaAc consumption of PAOs-biofilm under different operation modes
这一现象是由两种模式下好氧段磷负荷和厌氧段环境磷浓度的差异共同导致的(如 2.1 节所述)。依据目前普遍认可的聚磷微生物代谢机理, 聚磷菌在厌氧阶段水解聚磷释放磷酸盐, 产生的能量用于吸收碳源, 并合成 PHA, 当聚磷含量不足时, 会分解糖原供能[25]。据此可以推测, 在“好氧–厌氧交替”模式下, 由于聚磷微生物在好氧阶段吸磷负荷较低, 胞内合成的聚磷含量较低, 在厌氧阶段依靠聚磷分解产生的能量也较少, 释磷量较低, 此时就需要更多的糖原被分解来提供能量。因此, 在好氧阶段, 聚磷微生物需要分解更多的 PHA 来补充糖原。这进一步导致在厌氧阶段聚磷菌需要摄入更多的碳源, 用于合成足够的 PHA。换言之, 在“好氧–厌氧交替”模式下, 由于聚磷储备较低, 更多的糖原参与供能, 因此厌氧段消耗的 NaAc 更多。但是, 实际上仅有部分 NaAc 用于释磷, 另一部分 NaAc 用于转化成糖原, 因此碳源利用效率 Prel/Cupt 更低。
1)吸磷和释磷环境的不同是造成两种模式运行效果差异的直接原因。“厌氧–好氧交替”模式下, 好氧环境下的高磷负荷不会对生物膜的吸磷行为产生抑制, 反而会强化其吸磷能力, 此时系统的磷回收效果取决于生物膜吸磷的限值。“好氧–厌氧交替”模式下, 磷回收效果主要受限于生物膜在高磷浓度环境下的释磷过程受到抑制。与“好氧–厌氧交替”模式相比, “厌氧–好氧交替”模式下生物膜吸磷量和释磷量更大。
2)生物膜系统磷回收效果与其运行模式密切相关。“厌氧–好氧交替”模式的磷去除率高于“好氧–厌氧交替”模式, 但后者在磷回收效果方面更优, 磷回收液浓度达 99.90mg/L。相比之下, “厌氧–好氧交替”模式在相近磷回收率下的回收液浓度最高为60.27mg/L。
3)在“好氧–厌氧交替”模式下, 生物膜内聚磷储备较低, 需要降解更多的糖原来参与供能, 因此厌氧段消耗的有机碳源更多, 其释磷时的碳源利用效率(Prel/Cupt=0.046mmol P/mmol C)仅为“厌氧–好氧交替”模式下的 50%左右(Prel/Cupt=0.091mmol P/ mmol C)。
4)Vs 与 Vr 的比值是“厌氧–好氧交替”模式的重要运行参数, 对系统磷回收液效果(回收液浓度、回收率和 Prel/Cupt 等)影响显著。Vs:Vr 的比值由 3:1降低至 1.5:1 时, 可以显著地提升磷回收效果。
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Mechanism of Operation Mode Effects on Phosphorus Removal and Recovery Performance of PAOs-biofilm
Abstract In order to investigate effects of operation mode on the phosphorus removal and recovery performance of PAOs-biofilm, the continuous operating PAOs-biofilm reactor was carried out to recovery phosphorus from synthetic sewage wastewater with different operation modes. It showed that the operating modes resulted in significant differences of the environment for phosphorus uptake and release (phosphorus concentration in water). Under the “anaerobic-aerobic alternating” mode, the high phosphorus loading in aerobic phase strengthened the phosphorus uptake ability of the PAOs-biofilm, and the phosphorus recovery performance depended on the limitation of phosphorus uptake. In contrast, under the “aerobic-anaerobic alternating” mode, the high concentration of phosphorus in anaerobic phase depressed the phosphorus release ability of the PAOs-biofilm, which could be the main reason for the limited phosphorus recovery performance. Such differences in environment resulted from the operation modes led to different aerobic phosphorus uptake, anaerobic phosphorus release and carbon source utilization rate of biofilm. The average Prel/Cupt under “anaerobic-aerobic alternating mode” was 0.213 mmol P /mmol C, which was much higher than that of 0.046 mmol P/mmol C under “aerobic-anaerobic alternating” mode. In summary, the PAOs-biofilm showed higher efficiency in phosphorus removal under “anaerobic-aerobic alternating” mode, while it exhibited a more superior performance in phosphorus recovery under “aerobic-anaerobic alternating” mode, with phosphorus recovery liquid of 99.90 mg/L.
Key words PAOs-biofilm; phosphorus recovery; phosphorus uptake; phosphorus release; operation mode