气候变化对空气污染影响的模拟研究

Acta Scientiarum Naturalium Universitatis Pekinensis, Vol. 59, No. 5 (Sept. 2023)

国家社会科学基金(21AZD060)和国家自然科学基金(72222001, 72234002)资助

气候变化对空气污染影响的模拟研究

1.北京大学环境科学与工程学院, 北京 100871; 2.北京大学物理学院, 北京 100871; *同等贡献作者; †通信作者, E-mail: dai.hancheng@pku.edu.cn

摘要为了评估气候变化对空气污染影响机制研究中各类模式方案, 更好地理解现有的研究结果, 为未来进一步的模式研究提供支持, 梳理“气候变化对空气污染影响”主题相关的各类模式研究, 识别出全球和区域两类不同空间尺度下的 3 类模式研究, 对比不同研究的方法特点和适用性。进一步地, 使用 CMIP5 气候模式比较项目数据和 WRF-Chem 大气化学传输模式, 研究气候变化背景下气象变化和污染物排放变化对 2050 年中国夏季近地面 O3 浓度的影响, 并重点选取京津冀、长三角和珠三角 3 个地区进行分析。结果表明, 在RCP8.5 的气候变化和污染物排放增长情景下, 气象和排放变化都将对本世纪中叶中国夏季臭氧浓度产生较明显的影响。在中国大部分区域, 排放变化对臭氧浓度的影响较大, 但东海附近地区气象场的影响也非常显著。此外, 两类因素之间存在一定程度的相互影响。

关键词 气候变化; 臭氧; 空气污染; 气候模式; 大气化学传输模式

当前, 气候变化和空气污染均为全球范围内受到广泛关注的环境问题。政府间气候变化专门委员会(IPCC)《2021 年第六次气候变化科学评估报告》指出, 2011—2020 年, 全球地表温度相较于 1850—1900 年已升高约 1.09℃[1]。人为温室气体排放导致的全球变暖程度及相关灾害风险正不断增加, 并正在经由数百种机制对人群健康和生态系统造成严重威胁[2–4]。同时, 空气污染仍是困扰全球诸多发展中国家的严峻环境问题。《全球疾病负担 2021》研究报告指出, 2019 年全球范围内空气污染导致的过早死亡人数达到 670 万, 其中 450 万为室外空气污染所致[5]。空气污染导致的健康效应正直接或间接地引起经济和社会福利损失, 威胁社会经济的可持续发展[6–8]。因此, 针对全球和区域未来气候变化与空气污染的可能路径开展的情景分析研究, 对于各国制定合理的政策来应对空气污染和气候变化问题有重要意义。

气候变化与空气污染之间存在重要的相互影响链条。大气污染物可能改变辐射强迫, 进而影响气候[4,9–12], 而气候变化亦可能造成空气质量的恶化, 加剧空气污染造成的环境和健康负担。其中, 气候变化主要通过两个链条影响空气污染。一方面, 气候变化将明显改变气温、辐射、降水和风场等气象条件, 改变大气扩散和大气化学反应条件, 从而影响空气污染程度[13]; 另一方面, 驱动气候变化的人类工业生产和能源消费活动可能带来一次污染物排放的增加, 进而引起更严重的空气污染[14]。正因如此, 作为短寿命气候强迫物种(short-lived climate forcer, SLCF; 又称为 short-lived climate pollutant, SLCP)的空气污染物对未来气候气象的影响, 以及由 SLCF 排放引起并对气候条件较敏感的臭氧污染发展趋势及其对人群健康的影响, 也成为近期研究和 IPCC 第六次评估报告的重点关注内容之一。

许多研究表明, 过去发生的气候变化已经对空气污染造成影响。1979—2012 年期间, 北极海冰的消退引起中国气旋轨迹变化, 使冬季期间中国东部Rossby 波的活动减弱, 创造出更多利于污染物积聚的静稳条件, 加剧了中国冬季的空气污染[15]。另一项基于长期气候数据的研究表明, 1960—2012 年期间, 中国地区灰霾发生频率与大气环流在长期内的变化有较显著的关联[16]。全球大气化学传输模式的研究结果也表明, 1980—2010 年, 气候变化对东亚地区的 PM2.5 和 O3 污染都有明显的影响[17–18]。

未来, 伴随全球气候变化的进一步加剧, 气候变化主导的污染程度增加可能更加显著。尤其是, 由于近地面臭氧污染对气象场和气候路径相关的前体物排放差异均有较高的敏感性[19], 因此气候变化背景下臭氧污染的潜在变化近年来得到较多的关注。例如, 有研究者通过分析加拿大的臭氧污染指出, 未来气候变化会通过温度和排放等机制加剧室外臭氧污染, 同时使室内空气污染也更加严重[20]。近期一项研究表明, 到本世纪末(2095 年), 全球气候变化将导致美国地区近地面臭氧污染加剧, 并进一步显著地增加臭氧相关的人群过早死亡风险; 由于气候变化对各区域气象场的影响方式和程度不同, 这种空气质量和人群健康影响也将表现出很强的区域异质性[21]。这表明, 气候变化影响下的空气质量变化可能显著地影响未来人群空气污染暴露水平, 从而进一步影响到未来空气污染相关的人群疾病负担[22–24]。

基于上述背景, 考察气候变化对空气污染的影响程度及其作用机理, 尤其是未来不同气候变化路径下这一影响的程度和时空分布, 具有重要的学术与现实意义。本研究首先基于文献调研方法, 梳理和总结“气候变化对空气污染影响”主题研究的技术路线及各类模式的研究进展, 并详细对比全球和区域两种空间尺度下三类模式研究的特点。在此基础上, 以中国京津冀、长三角和珠三角 3 个地区为研究对象, 使用 CMIP5 气候模式比较项目数据和WRF-Chem 大气化学传输模式, 研究全球气候变化背景下, 未来气象场变化与污染物排放路径趋势对2050 年中国夏季近地面 O3 浓度的潜在影响, 评估O3 对气候路径的敏感性, 比较气象场与前体物排放变化对未来 O3 污染的影响程度以及相关影响的时空分布。

1 气候变化对空气污染影响的研究进展回顾

为评估“气候变化对空气污染的影响”主题的已有研究趋势, 识别相关研究的技术路线和所使用的模式方案特点, 本文对收录于 Web of Science 平台核心合集数据库中的相关文献进行检索分析。使用的检索式如表 1 所示, 其中检索式#1 旨在尽可能多地覆盖所有与该主题相关的研究论文, 检索式#2 则用于筛选出其中明确提及“未来年份气候变化对空气污染影响”的文献。检索执行时间为 2022 年 9 月21 日, 检索时段为 1995—2022 年; 根据两个检索式, 分别检索得到 486 和 245 篇文献。

1.1 研究技术路线

1.1.1统计方法与模式研究方法的对比

依据所使用的研究技术路线, 考察气候变化对空气污染影响的文献可分为两类, 一类为使用统计方法开展的研究, 另一类为基于大气化学传输模式的研究。统计类研究主要通过建立历史气象数据与空气污染之间的统计回归关系(例如地表 O3 浓度与近地面温度的关联), 结合未来气象预测, 估计气候变化情景下污染物浓度的变化[25–27]。模式类研究则使用不同气候变化程度所对应的气象场和排放清单, 基于大气化学传输模式, 模拟估计相应情景下的污染物浓度, 是更为常见的研究方法。相较而言, 统计方法较为简便, 但结论的外部效度往往受到制约, 尤其考虑到未来的气候变化程度很可能超出历史数据范围, 因此具有较高的不确定性。模式方法虽然时间和计算成本较高, 但能够基于未来气候情景下的排放清单和气象场数据进行模拟, 所得评估结果中包含变化气象场下各类大气化学物种间的复杂相互作用, 能够从机制层面更加细致地评估气候变化下空气污染的影响因素。

1.1.2模式研究方法

按所研究时间的范围, 模式研究可分为历史回溯型和未来预测型。回溯性研究主要基于气象再分析资料(数据源包括 NCEP①NOAA Physical Sciences Laboratory. NCEP/NCAR Reanalysis 1: Summary. https://psl.noaa.gov/data/gridded/data.ncep.reanalysis.html、NASA-MERRA②NASA Goddard space flight center. Modern-Era Retrospective analysis for Research and Applications (MERRA). https://gmao.gsfc.nasa. gov/reanalysis/MERRA/和欧洲气象中心等③European Center for Medium-Range Weather Forecasts. Coupled Earth-system reanalysis. https://www.ecmwf.int/en/research/climate-reanalysis/coupled-earth-system-reanalysis)开展, 使用全球或区域大气化学传输模式(空气质量模式), 考察较长时期内平均气象场变化对 PM2.5 和 O3 浓度等的影响。模型所需的污染物排放清单可固定在某一历史年份, 也可基于增长因子法考察排放清单变化的影响; 各类研究所使用的不同尺度排放清单包括 MEIC④中国多尺度排放清单模型MEIC. http://www.meicmodel.org/dataset-meic.html, MIX⑤MIX亚洲排放清单. http://www.meicmodel.org/dataset-mix.html, GEIA⑥GEIA: Global Emissions InitiAtive. http://www.geiacenter.org/help, EDGAR⑦EU Joint Research Center. Emission Database for Global Atmospheric Research. https://edgar.jrc.ec.europa.eu/和 PKU-Inventory⑧PKU global emission inventories. http://inventory.pku.edu.cn/等。

未来预测型研究可直接使用全球气候化学模式或地球系统模式开展, 亦可使用 CMIP5 或 CMIP6项目提供的其他全球气候模式或气候化学模式的气象结果驱动全球或区域大气化学传输模式, 预测未来变化对空气质量的影响。由于模式对未来气候变化的估计存在较大的不确定性, 因此, 为了增强不同研究团队工作的可比性, 同时减轻全球气候变化模式预估的工作量, 相关研究大多基于统一的气候情景组开展。气候情景组由不同的气候变化路径情景构成, 一般由 IPCC 工作组提出, 到目前已经发展至第五代(表 2)。气候情景中包含到 2100 年的社会经济发展和排放路径描述, 并有模型对温室气体和辐射强迫的估计。除了作为模拟未来年气象场的基础, 这些统一气候情景组也是未来年排放清单预测的重要依据。第四代 RCP 和第五代SSP气候情景组均提供了对各情景下污染物人为排放清单的基础预测[28–29]; 此外, 研究者同样可使用增长因子法或独立使用综合评估模型(Integrated Assessment Models, IAMs)预测未来排放清单[30], 用于分析与未来气候变化相一致的温室气体和短寿命气候强迫物种排放的影响。

1.2 各类模式研究对比

对于表 1 中检索式#2 所得文献, 分析其中基于模式方法开展评估的研究涉及的具体模式类别, 发现有关研究使用的模式主要分为全球气候化学模式、全球大气化学传输模式和区域模式 3 类, 另有同时使用上述 3 类模式的组合或基于其他模式方法开展的研究。在 2000—2022 年之间发表的共计 101篇基于模式方法开展的研究论文中, 有 23 篇文献(23%)使用全球气候化学模式, 7 篇(7%)使用全球大气化学传输模式, 55 篇(54%)使用区域空气质量模式。可见, 全球气候化学耦合模式的使用频率超过单纯的全球大气化学传输模式。同时, 更多的研究应用了动力降尺度和区域空气质量模式方法, 体现出该领域对未来气候变化的区域性空气质量影响有较高的关注度。本文进一步梳理文献检索结果中发表于 2016 年或之后的文献, 总结其使用的模式类别、具体模式、研究区域、研究年份、研究对象和气候变化路径等信息。从表 3 发现, 各研究使用的具体模式方法十分多元, 既有 CESM 模式和 WRF-Chem 模式等成熟模式的应用, 也有创新的模式耦合尝试, 这也从侧面说明了全球范围内大气模式的丰富性。下面分别介绍基于全球气候化学模式、全球大气化学传输模式、区域空气质量模式 3 类方法的研究进展。

1.2.2全球气候化学模式

全球气候化学模式(Climate Chemistry Model, CCM)指在线耦合了气象模块和化学模块的地球系统模式, 代表性模式有 MIT 开发的 IGSM[68]以及NCAR 开发的 CESM 模式[69]等。这类模式纳入较为完整的大气、陆地、淡水、海洋和冰冻圈物理化学和动力学过程, 可以同时模拟未来气象场变化和污染变化, 且包含空气污染成分对辐射和其他气象要素的反馈作用。

全球气候化学模式使用未来气候变化情景下的辐射强迫清单(包括温室气体与污染物排放)作为输入, 同步模拟未来年份气象条件和空气质量的变化(图 1)。所使用的人为空气污染物排放清单可以是相应情景下不同年份的清单, 用于同时考察排放变化对空气污染的影响; 也可以固定在某一历史年份, 仅考察气候变化下气象场变化的影响。该类模型也可使用其他模式模拟的气象场作为驱动。

目前, 使用这类模式考察气候变化对空气质量影响的研究已较为丰富。例如, Tai 等[70]使用 CESM模型考察 RCP4.5 和 RCP8.5 情景下到2050年全球近地面 O3浓度的变化及其对粮食安全的影响, 发现气候变暖将改变全球 O3浓度的分布格局, 并使得全球农作物受到 O3 增加带来的净产出损失。Silva 等[64]使用 ACCMIP 项目中的 9 个气候化学模式, 同样研究 RCP8.5 情景下气候变化对全球 O3 污染的影响, 并指出气象场的影响将导致全球臭氧浓度上升。Park 等[47]则对比包括 5 个 CCM 模型在内的 7 个模型预测的 RCP8.5 情景下本世纪末 PM2.5 浓度及其造成的健康影响变化, 发现大多数模型结果均表明严重气候变化将加剧 PM2.5 污染及其导致的过早死亡损失。

1.2.3全球大气化学传输模式

全球大气化学传输模式(Chemical Tramsport Model, CTM)以全球气候化学模式(CCM)或全球气候模式(GCM)的结果作为气象场输入, 结合排放清单数据, 可较为独立地模拟未来气候变化情景下全球范围内的空气质量。全球三维大气化学传输模型GEOS-Chem (Goddard Earth Observing System-At-mospheric Chemistry)就是典型的全球大气化学传输模式, 由哈佛大学提供核心维护和支持, 已广泛应用于全球对流层化学反应[71–72]、二次气溶胶生成机理[73]、全球和区域空气污染源解析[74–75]、污染物跨界输送[76–77]和碳循环[78]等各类大气化学模拟研究, 亦被用于研究气候变化对未来全球空气质量的影响[19,79–81]。例如, Wang 等[19]使用 4°×5°分辨率的 GEOS-Chem 模型, 结合 NASA/GISS 模型提供的未来气候变化情景下的气象边界场和 SRESA1B 情景下的地区排放清单校正因子, 研究中国地区 O3对气候变化的敏感性, 结果表明, 到 2050 年, 气候变化和对应的排放变化均将使得中国地区 O3 浓度升高, 且排放增加为主导因素。

此外, 与 GEOS-Chem 类似的 MOZART 模式①NCAR and UCAR. MOZART. https://www2.acom.ucar.edu/gcm/mozart也在早期研究[82–83]中使用, 结合了 MOZART 特性的 CAM-Chem 模式②NCAR and UCAR. CAM-CHEM. https://www2.acom.ucar.edu/gcm/cam-chem亦开始用于此主题研究。

1.2.4区域空气质量模式

区域空气质量模式适用于亚国家尺度的空气污染研究, 可提供较高分辨率的空气污染模拟结果。使用这类模式探究气候变化对区域空气污染的影响时, 通常使用已有的未来情景的气象场(可来自全球气候模式或全球气候化学模式的运行结果)进行动力降尺度处理, 作为初边界条件输入。同时, 可使用全球大气化学传输模式的结果作为区域空气质量模式的动态化学边界场输入[65], 以便改善对未来空气质量的估计。

已有研究中, 最常用的区域气象模式为 WRF (Weather and Research Forecasting)模式。该模式为非静力平衡中尺度天气数值模式, 可基于全球气象资料获得较高分辨率(如 3km)的区域气象场。区域空气质量模式 WRF-Chem 以 WRF 为动力框架, 在线耦合大气化学模块, 目前已广泛应用于中国地区空气质量的模拟研究[84–85]。Liu 等[86]使用 WRF-Chem 模式分析 SRES-A1B 情景下气候变化与排放变化对中国华南地区地表 O3浓度的影响, 发现未来气象条件和排放的变化均使华南地区 O3 浓度总体上升, 其中排放变化的影响更显著。此外, WRF 模式也常与 CMAQ (Community Multiscale Air Quality)模式形成链接或双向耦合。例如, 美国环保署《第四次国家气候评估报告》[87]使用单向 WRF-CMAQ考察 RCP4.5 和 RCP8.5 情景下美国地区夏季 O3 浓度的差异, 指出减缓气候变化将对减轻美国 O3 污染有显著作用; Nguyen 等[46]基于在线双向耦合的WRF-CMAQ 模型分析结果指出, 未来气候变化和排放增加都将使东南亚地区 O3 和 PM2.5 浓度增加, 且后者的影响更显著。除 WRF 外, MM5 和 RCA4等其他区域气象模式与空气质量模式的组合也不鲜见[51–52,54,57–58,60]。

2 本文研究方法

为探究未来气象条件和排放变化对中国东部地区空气质量的影响, 本研究使用 WRF-Chem v3.6.1模型[88], 对 2015 年与 2050 年中国东部地区夏季 O3浓度进行模拟。本次研究的模拟区域覆盖中国绝大部分地区(黑龙江北部及新疆、西藏西部的小部分地区除外), 采用单层网格, 水平分辨率为 27km, 垂直方向分 37 层, 污染物源排放由近地面的三层分层输入。模式中各项主要参数设置如表 4 所示。

在气象场数据方面, 本研究使用 CMIP5 项目中NorESM 模型①CMIP5 archive of NorESM results. https://noresm-docs.readthedocs.io/en/noresm2/data/cmip5_data.html模拟得到的 RCP8.5 情景下的 2015 和2050 年的气象场结果作为初边界条件驱动 WRF-Chem 模式, 用来考察气候变化对未来 O3 浓度的影响。RCP8.5 是第四代气候情景中未来全球变暖最严重的情景(到 2100 年温室气体的辐射强迫增长为8.5W/m2, 全球温升>4℃), 因此可认为该情景下的估计结果是气候变化所带来的影响的上限。本研究同时使用 NCEP(the National Centers for Environ-mental Prediction)提供的 2015 年的 FNL 数据(Final Analysis data)作为气象初边界场输入, 考察 NorESM模拟的 RCP8.5 情景气象场与实际历史资料的差异及其对模拟结果带来的可能影响。化学初始和边界条件由 2015 年的 CAM-Chem 数据提供。本研究关注区域排放路径对未来地表臭氧污染的影响, 在进行未来时段的模拟时, 未改变化学初边界条件。

在排放清单方面, 本研究在 2015 年的模拟中使用的人为排放数据来自清华大学开发的中国地区多分辨率排放清单 MEIC(Multi-resolution Emission In-ventory)[89–91]。MEIC 清单涵盖 10 种主要大气污染物和温室气体(SO2, NOx, CO, NH3, PM2.5, PM10, BC, OC, VOCs 和 CO2), 包括 5 个部门(农业、工业、电力、居民和交通)的 700 多种人为排放源, 是目前具有较高代表性的中国源排放清单。中国之外的亚洲地区人为排放使用 2010 年 MIX 清单[92]进行补全。在对未来年份的模拟中, 本研究使用增长因子法估计模拟区域内到 2050 年的人为排放的变化。考虑到 SRES A1B 情景与 RCP8.5 情景的假设较为接近, 本研究采用 Liu 等[86]计算的 SRES A1B 情景下2050 年中国和东南亚地区人为 CO, NOx 和 VOCs 排放的增长因子(分别为 1.82, 2.11 和 2.84), 计算得到2050 年的人为排放清单。

本研究的模拟时段设置为 2015 年和 2050 年的6 月 28 日至 7 月 31 日, 其中前 3 天为模式预热(spin-up), 自 7 月开始为分析时段。模拟试验共设置 4 种情景(表 5), 分别探究未来气象场变化(Clim 情景)和人为排放变化(Emis 情景)对 O3 浓度的单独影响以及二者的综合影响(Both 情景)。

3 研究结果

3.1 时空变化特征

比较中国东部主要污染区(京津冀地区、长江三角洲地区和珠江三角洲地区)在未来气象条件和排放变化情景中相对于 Base 情景 O3 浓度差值的日变化廓线(图 2)可以发现, 气象条件变化对中国东部地区 O3 浓度的影响存在较明显的时空差异。在京津冀地区, 未来气象和排放的变化都使 O3 浓度升高, 且对日间(08—18 时)O3 浓度的影响大于夜间(19—07 时)。与 2015 年相比, 在 2050 年的气候条件下, 相同的人为排放增加将使 O3 浓度升高更多(Both-Clim 相较于 Emis-Base)。因此, 模型结果也表现为气候和排放变化带来的近地面O3 浓度的增长大于气象条件变化和排放变化分别作用的加和。在长三角地区, 气象条件变化在一天中各个时刻都倾向于使 O3 浓度升高, 而排放增加在 22—06 时的夜间时段倾向于使 O3 浓度降低, 可能是由于 NOx排放的增加使得该地区夜间 O3 的滴定作用加强。在夜间, 气象条件变化的影响占主导, 日间则是排放增加带来的近地面 O3 浓度增长比气候变化的影响大, 因此二者综合作用(Both)使得无论是日间还是夜间, 长三角地区 2050 年的 O3 浓度均较 2015 年基准情景(Base)有所升高。在珠三角地区, 气象条件变化和排放变化对 O3 浓度的影响与长三角地区类似, 但夜间排放变化引起的 O3 浓度下降幅度更大, 使得排放变化与气象变化的共同作用令珠三角地区未来近地面 O3 浓度相比基准情景有所下降。此外, 与京津冀地区和长三角地区不同的是, 在2050 年的气候情景中, 珠三角地区人为排放增加带来的 O3 浓度增量相比于 2015 年有所降低, 因此2050 年气候与排放变化对珠三角地区 O3 浓度的综合影响略小于二者各自影响的加和。

总体而言, 与气象条件变化相比, 人为排放的增加对中国东部地区近地面 O3浓度的影响更大, 与此前围绕美国和欧洲等区域展开的研究[42,45]中“相较于气候变化影响, 前体物排放量变化对未来臭氧污染水平的影响可能更大”的结论一致。同时, 气象条件变化的影响与排放变化的影响之间存在相互作用, 即气象条件的变化可能会通过影响 O3生成化学机制的改变来影响 O3浓度对排放变化的响应, 并使得二者的共同作用在京津冀地区和长三角地区大于各自影响之和, 而在珠三角地区小于各自影响之和。从日内变化的角度看, 气象条件变化和排放变化对日间 O3 浓度的影响大于夜间, 整体而言, 气象条件变化与排放变化的共同作用倾向于使得我国东部地区近地面 O3的日内变化幅度增大, 白天更高的臭氧日最大 8 小时浓度(MDA8 O3)可能使得未来的O3 污染更加频繁, 且程度更严重, 但对不同地区的影响程度有显著差异。

3.2 空间分布特征

图 3 展示京津冀地区和中国南方地区气象场变化与排放变化情景相对于 Base 情景月平均 O3 浓度差异的空间分布。可以看出, 气象条件和人为排放变化对北方地区 O3 浓度的影响大于南方地区。人为排放的增加使京津冀地区地表 O3 浓度平均升高32.9μg/m3, 远大于对长三角和珠三角地区的影响(两地 O3 浓度分别升高 15.4 和 10.9μg/m3)。气象条件变化对陆地近地面 O3 浓度的影响比排放变化的影响小, 但却使得长江入海口以北的东海洋面上 O3浓度升高 50μg/m3 以上, 这一结果与 Gao 等[50]的研究结果较为相似。Gao 等[50]指出, 长三角地区 O3 浓度变化的空间分布特征与 O3 的前体物 NOx 和 VOCs浓度分布特征较为一致, 即 O3 浓度的变化与其形成的化学过程密切相关, 而相关物理化学过程受到气象条件的重要影响。

为了探析模拟结果中未来气象场变化对近地面O3 浓度影响的作用机制, 本研究进一步考察 Clim情景下模拟得到的 2050 年气象要素和 2015 年之间的差异, 分析其对未来 O3生成、传输等过程的潜在影响机制。

首先, O3 生成的光化学反应速率是影响区域 O3浓度的重要因素, 而气温和辐射等气象条件对光化学反应速率有显著影响。特别是在诸如长三角等前体物排放强度较高的地区, 气象条件变化的这一影响可能更显著[50]。可以推知, 在 RCP8.5 情景下, 全球辐射强迫的增加将使得日间地表温度和太阳辐射较基准情景有显著增加, 从而增强长三角地区 O3在光化学条件下的气相反应生成; 这一影响可能超过夜间温度升高引起的 NO 与 O3 滴定效应的增加, 从而使气象条件对未来 O3 浓度的净影响表现为正。为考察气象要素变化对 O3 光化学反应的潜在影响, 本研究分析 2050 年 7 月的地面 2m 气温和相对湿度相较于 2015 年 7 月的变化。由图 4 可知, 在RCP8.5 气候变化情景下, 到 2050 年, 包括京津冀、长三角和珠三角在内的中国东部大部分地区的7 月地表温度都将较 2015 年有所升高, 部分地区温升可达 2℃以上, 甚至接近 4℃, 加快 O3 的光化学反应生成速率; 同时, 华东和华南地区的相对湿度也表现出较为明显的下降, 而更低的相对湿度也有利于 O3 生成的光化学反应进行。

其次, 气象条件变化将带来近地面水平风速和风向的变化, 从而可能改变 O3 的传输模式, 影响 O3的扩散清除和空间分布。例如, 有研究表明, 在更温暖的气候下, 未来气温和蒸发的升高可能使远离排放源地区的 O3 浓度降低, 但同时, 在 NOx 和有机物排放强度高的人群密集区域, 更高的气温将通过减慢对流层 O3 水平传输速率以及影响过氧乙酰硝酸酯分解等机制, 导致近地面 O3 污染加重[10]。对此, 本研究对比 2015 年 7 月与 2050 年 7 月中国东部地区近地面(10m)风场模拟结果。由图 5 可知, 相较于 2015 年, 到 2050 年夏季, 中国京津冀、长三角和珠三角等大部分地区的近地面风速将显著下降, 如珠三角地区平均风速从接近或超过 10 m/s 下降到 8m/s 或以下; 同时, 包括长三角和珠三角在内的地区, 盛行风风向也将略有改变。这种近地面水平风速的下降和风向的改变, 都可能减慢 O3的传输扩散速率, 改变 O3 的传输模式, 推高未来 O3 污染水平。

3.3 不确定性分析

受限于数据来源和模拟设置, 本研究的模拟结果尚存一定的不确定性。首先, 使用 WRF-Chem 进行模拟试验时, 只选取 2015 和 2050 两个年份 7 月的数据进行模拟, 未进行多年长期模拟, 因此在表征“当前”和“未来”两个时段的气候态时未完全排除偶然气象事件对模拟结果的影响。其次, 在估计2050 年的排放清单时, 使用 SRES A1B 情景下的增长因子, 该情景假设的辐射强迫变化与 RCP8.5 情景路径较为接近但不完全一致, 同时, 该方法未考虑人为排放的空间变化以及政策影响带来的反馈作用, 可能对排放清单的估计带来一定程度的影响。

此外, RCP8.5 情景预测的气象场与实际历史气象场也存在差异。作为不确定性分析, 本研究使用2015 年的 FNL 数据作为气象初边界场输入来进行一组基准情景的模拟, 考察基于此历史气象资料得到的 2m 气温模拟结果与基于 CMIP5 模式 NorESM气候情景 2015 年气象场资料得到的 Base 情景气温模拟结果的差异(图 6)。可以看到, RCP8.5 低估了中国大部分地区的 2m 气温, 而对渤海沿岸、京津冀地区、内蒙中部和西藏等地的温度有所高估。由于气温是影响 O3 浓度的重要气象要素之一, RCP 数据对气象要素的估计质量在很大程度上决定了 O3 浓度模拟结果的准确性, 因此 RCP 情景气象场与 2015年再分析资料的差异意味着气候情景以及作为气象场数据输入的全球再分析资料可能为研究结果带来一定程度的不确定性。

4 结论与讨论

4.1 结论

本研究梳理近年来“气候变化对空气污染的影响”主题相关文献, 发现在考察及量化气候变化对空气污染影响的研究中, 常使用统计分析和模式模拟两种方法, 其中模式模拟方法的应用更广泛, 并有助于揭示影响机制。使用模式对该主题进行研究的主要思路是, 首先确定未来气候变化情景, 根据相应情景评估气象场和人为排放清单的变化, 并输入模式模拟, 考察未来气象条件变化、前体物排放变化与空气污染之间的关联。按照研究范围划分, 可分为全球模式和区域模式。全球模式包含全球气候化学模式和全球大气化学传输模式, 前者是全球气候模式中的在线耦合化学模块, 可同时模拟未来气象场变化、污染物浓度变化及二者的相互作用; 后者以 GEOS-Chem 等为代表, 通过输入未来时刻的气象场, 驱动全球大气化学传输模型, 结合排放清单, 模拟未来的空气质量。由于气象数据离线输入, 全球大气化学传输模式中不包含污染物浓度变化对气象场的反馈作用。区域模式主要是区域气象模式 WRF 与区域空气质量模式的结合, 常用的有WRF-Chem 和 WRF-CMAQ 等, 其技术路线与 GEOS- Chem 模式类似, 但可以实现气象场与大气化学模块的在线耦合, 使得某些情况下区域模式的研究结果具有更高的空间分辨率和更小的不确定性范围, 因此在此类研究中区域模式的使用更广泛。三类模式各有特点, 对气象场数据、排放清单与排放边界场数据等输入数据的要求不同, 模拟对象和模式中对“大气污染对气象条件的反馈作用”的刻画程度也有差异, 分别适用于不同时空尺度和不同资源条件约束下的研究。

进一步地, 本研究使用 WRF-Chem 模型, 基于CMIP5 项目得到的 RCP8.5 情景气象场数据和对未来人为排放变化的评估, 探究 2050 年相比于 2015年的气象场变化和排放变化对中国东部地区夏季O3 浓度的影响, 并重点选取京津冀、长三角和珠三角 3 个主要污染区, 分析气候变化对空气污染影响的时空变化特征。本次模拟结果与大多数相关研究得到的结论较为一致, 都表明未来气象条件变化和人为排放的 O3 前体物的增加均会使中国东部地区地表 O3 浓度增加, 且人为排放的增加对 O3 浓度的影响比气象条件变化的影响更大。由于对流层 O3污染的增加将通过增加辐射强迫[45]引起进一步的气候反馈, 对 O3 污染的长期暴露也将增加呼吸系统和心血管系统疾病的风险, 造成人群疾病负担[24,93–94], 因此气候变化背景下近地面 O3 污染程度的变化是值得进一步关注的话题。

此外, 在未来气候变化情景下, 气象条件变化和污染前体物排放变化这二者的综合作用带来的影响往往强于其分别作用的加和, 但这一点并不是绝对的。本研究发现, 到 2050 年, 在京津冀地区和长三角地区, 气候变化下的气象场变化将使同等污染排放水平下的 O3 污染更严重, 而在珠三角地区该现象并不显著; 在多数时段, 二者综合作用的影响略小于二者单独影响的加和。这说明气象条件与排放变化之间存在较复杂的反馈机制。有关研究也表明, 气候变化情景下气象条件的变化既可能加剧, 也可能减缓同等排放条件下的臭氧污染水平, 这与不同地区的前体物排放量和排放构成有较强的关联[36]。

4.2 不足与展望

受时间与数据所限, 本研究使用 WRF-Chem 模式对 2050 年气象条件变化及人为排放变化对中国东部夏季 O3 影响的分析还存在一些不确定性: 1)对2050 年人为污染物排放清单采用增长因子法进行估计, 其中暂未区分污染排放的部门与空间差异, 与未来实际排放增长情景可能存在差异; 2)RCP8.5情景在 2015 年的气象场模拟结果与 FNL 数据存在差异, 表明全球气候情景的再分析气象数据本身可能带来一定程度的不确定性。未来在条件允许的情况下, 应进一步拓展多年模拟, 减小偶然误差的影响; 同时, 可考虑使用相应气候路径下具有更高空间和部门分辨率的排放清单数据, 进一步完善气候情景下的各类前体物排放清单估计。在气象场变化对未来 O3污染影响的机理分析部分, 本研究通过考察 2m 气温、相对湿度和 10m 风场几项气象要素的变化, 探析模拟结果中未来气象场变化对中国东部三地区近地面 O3 浓度增加影响的作用机制, 指出未来气温、湿度和近地面水平风速风向的变化都可能使 O3 污染程度加重。由于未来气象条件变化可能通过影响大气边界层[24]以及单萜烯、异戊二烯和其他生物源排放等机制影响近地面 O3 污染[22,86], 因此, 未来研究中可考虑进一步评估气象变化情景下的生物源排放、边界层高度和 O3 生成与传输速率的变化, 更加全面地评估气象要素变化对区域臭氧生成、扩散和清除过程的影响。

通过梳理“气候变化对空气污染影响”主题的文献可以发现, 直到近期(如文献[35,38,41]), 针对“气候变化对未来空气污染影响”的模式研究绝大多数仍基于 CMIP5 项目的全球气象场数据或全球气候模式开展, 相应地, 所使用的情景为 IPCC 第三代SRES 情景或第四代 RCP 情景。目前, 新一阶段气候比较项目 CMIP6 的全球气象场数据结果以及相应的第五代 SSP 情景在本领域研究中的应用相对缺乏, 但正在兴起; 2022 年以来, 有少数研究使用新一代模式、数据和情景开展全球尺度的研究[36–37], 个别研究者开展了基于气象场动力降尺度的区域尺度研究[32]。考虑到 CMIP6 项目在全球气候模式和气候化学模式的模拟机理和准则方面均结合气候模拟领域的最新研究共识做出相应的改进, SSP 情景相较于前两代气候情景增加了社会经济维度, 有利于开展逻辑更为自洽的未来趋势分析和影响分析, 因此, 预期未来将有更多的研究基于 CMIP6 气候模拟框架和 SSP 情景, 进一步优化全球和区域尺度上气候变化与空气污染交互影响的研究。此外, 虽然目前全球气候化学模式和部分区域模式已实现气候模块和大气化学模块之间的在线反馈, 但对其中物理化学作用机制的认识及模型中的参数化方案还有改进的空间。由于污染物对气象反馈作用的影响不可忽视, 因此未来的理论研究和模型应用都可以加强此方面的探索, 以期提高气候化学模式和大气化学传输模式对污染模拟的准确性。

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1. College of Environmental Sciences and Engineering, Peking University, Beijing 100871; 2. School of Physics, Peking University, Beijing 100871; * These authors contributed equally to this work; † Corresponding author, E-mail: dai.hancheng@pku.edu.cn

Abstract Evaluating the schemes and characteristics of models that are applied in studying the mechanism of how climate change would impact air pollution is key to providing a better understanding of the current studies and supporting modeling research in the future. This study reviews existing modeling studies on the topic “climate change impact on air pollution” based on literature investigation. Three types of modeling studies at different spatial scales – global and regional – are identified, and the characteristics and applicability of different research methods are compared. Furthermore, using data from the CMIP5 climate model intercomparison project and the atmospheric chemical transport model WRF-Chem, the impacts of future changes in meteorology and pollutant emissions in the context of climate change on near-surface summertime O3 concentration in China in 2050 are studied, with the Beijing-Tianjin-Hebei region, Yangtze River Delta region, and Pearl River Delta region selected as representatives for analysis. Results show that under the RCP8.5 climate change and emission pathway, both meteorological and emission changes will impose significant effects on summer ozone concentrations in China by the middle of this century. In most regions of China, changes in emissions would have a significant influence on ozone concentration, but the meteorological field near the East China Sea would also significantly affect future ozone pollution. In addition, a certain degree of interaction between the two factors exists.

Key words climate change; ozone; air pollution; climate model; atmospheric chemical transport model