图1 观测区域卫星图像(来自谷歌地图)
Fig. 1 Satellite image of the study area (from Google Earth)
摘要 基于 2015 年 11 月至 2016 年 11 月华东地区农田下垫面大气湍流和大气环境观测实验资料, 采用松弛涡旋累积法(REA)获取农田下垫面甲烷(CH4)湍流通量, 并与涡动相关法(EC)获取的甲烷通量进行对比验证。观测期内, REA法获取的温度、水汽、二氧化碳和甲烷湍流通量的经验系数分别为 0.59, 0.59, 0.59 和 0.58。经验系数 b 的中位数随归一化采样阈值 HREA 的增大而减小, HREA=0.8 时各物理量的 b 值离散性最小。以温度T 作为代理变量, 用 REA 法获取的 CH4 湍流通量与 EC 法的结果具有较好的一致性, 说明 REA 法适用于获取CH4 湍流通量。
关键词 松弛涡旋累积法; 甲烷; 湍流通量; 代理变量
甲烷(CH4)是大气中最重要的温室气体之一。虽然大气中的 CH4 浓度远低于 CO2, 但其在百年尺度上的温室效应潜势比 CO2 高 21 倍[1‒2], 对全球气候变化有重要影响。水稻田是主要的 CH4 人为排放源之一, 与其他 CH4 排放源相比, 水稻田的人类管理程度更高。因此, 可以通过多种手段降低水稻田的 CH4 排放, 具有较大的减排潜力[3]。
CH4 湍流通量获取方法主要有静态箱法、涡动相关法(eddy covariance, EC)和松弛涡旋累积法(re-laxed eddy accumulation, REA)等。静态箱法是早期广泛用于 CH4 通量观测的方法[4‒5], 只能定时定点地进行采样, 时间和空间分辨率较低, 仅适用于对单株植物或小范围土壤进行气体排放观测, 难以满足长时间连续观测的需求[6]。EC 法弥补了静态箱法在时间和空间分辨率上的不足, 其结果对被观测的区域有更好的代表性[7], 近年来用于水稻田[8‒10]、小麦田[11]等农田下垫面的 CH4 通量观测研究。由于涡动相关观测系统较为复杂, 价格昂贵, 目前采用 EC 法获取 CH4 通量的覆盖范围十分有限。另外, 由于大气中 CH4 本底浓度较低, 在非源区或非生长季, 受快速响应分析仪精度限制, CH4 通量获取的精度仍然存在问题。
REA 法基于条件采样, 使用采样时段内平均浓度来计算通量, 可以有效地降低仪器噪声的影响, 提高信噪比, 从而获得较为可信的通量数据[12‒13]。与 EC 法相比, REA 法不需要快速响应仪器, 计算湍流通量时也不需要进行复杂的仪器学修正, 后期数据处理过程简单[14], 在获取 CH4 通量方面有重要的应用价值。目前, REA 法已广泛用于大气中各种物质通量的获取, 如 CO2[15‒16]、CH4[17‒19]、N2O[20]、氨[21]、气溶胶[22]、挥发性有机物[23]和细颗粒物[24]等。前人对 REA 法中经验系数 b 的研究集中在温度(T)、水汽(H2O)和 CO2 等方面, 基于实测 CH4 通量数据的 REA 法适用性研究较少, 对适用于 CH4 的经验系数 b 值及变化规律缺乏实验验证。
本文利用 2015 年 11 月至 2016 年 11 月华东地区农田下垫面大气湍流和大气环境观测实验资料, 用条件采样方法, 分析 T, H2O, CO2 和 CH4 等物理量的 REA 法经验系数 b 及其变化规律。以温度 T 为代理变量, 用 REA 法获取 H2O, CO2 和 CH4 的湍流通量, 并与 EC 法获取的湍流通量进行对比, 验证REA 法获取 CH4 湍流通量的适用性。
观测点位于江苏省盐城市大丰区刘庄镇境内, 为一片平坦的小麦‒水稻轮作的家庭农场, 地理坐 标为 33°12′21.93″N, 120°16′37.70″E, 距黄海海滨约50km, 海拔高度约为 1m。根据 1984—2013 年的气象记录, 当地年降水量为 1060±258mm, 年平均气温为 15.1±0.61℃。观测平台为一座高 10m 的气象塔, 位置如图 1 中红圆点所示。村庄分布在农田边缘, 多为低矮平房, 无高大建筑物遮挡, 最近的村庄离气象塔约 300m。图 1 给出典型的源区分布, 其中等值线从里往外分别代表 30%, 50%, 70%和90%的源区。
本研究观测时段为 2015 年 11 月至 2016 年 11月, 涉及一套安装在气象塔伸出的支臂上的涡动相关湍流观测系统, 支臂远端距塔体约 1.5 m。
如图 2 所示, 涡动相关观测系统架设在 6.3m高度(超声探头高度)处, 包括一台一体式超声风温仪和开路式 H2O/CO2 红外分析仪(IRGASON, Camp-bell Scientific, Inc., 美国)和一台开路式 CH4 分析仪(LI-7700, LI-COR Biosciences, Inc., 美国)。超声风温仪探头指向北偏东 30°方向。涡动相关系统的采样频率为 10Hz, 湍流观测数据由一台数据采集器(CR3000, Campbell Scientific, Inc., 美国)进行采集和存储。
本研究使用 EddyPro (Advanced mode, Version 6.0.0, LI-COR Bioscience Inc., 美国)软件处理湍流数据, 并计算湍流通量以及特征统计量, 数据平均时段为 30min, 数据处理过程中进行野点剔除[25]、二次坐标旋转[26]、Webb-Pearman-Leuning (WPL)修正[27]和频率损失修正[28]等。除输出湍流通量、方差和协方差等统计量外, 通过 EddyPro 软件中 Ad-vanced 模式的高级设置, 还输出经过上述修正后的10Hz 高频数据, 用于模拟条件采样。EddyPro 软件同时对湍流数据进行质量控制和评价, 包括湍流平稳性、通量代表性和异常值比例等, 并以数字 0,1和 2 的形式给出各物理量湍流通量的质量码(quality flag)。其中, 0 代表湍流通量数据质量高; 1 代表湍流通量数据质量中等, 可用于一般的通量分析; 2 代表湍流通量数据质量差, 在本研究中被剔除。
除 EddyPro 软件提供的质量控制手段外, LI-7700 分析仪还给出 CH4 通量获取质量的诊断值, 即接收信号强度指示(received signal strength indicator, RSSI)。RSSI 代表 LI-7700 光路中接收端获得的信号强度, 受仪器中上下镜面的洁净程度影响较大。当仪器镜面有灰尘等杂物时, 信号在镜面间的传输会受到较大的影响, 从而导致观测结果不准确。测试结果表明, 当 RSSI < 10%时, CH4 通量观测值出现异常离散, 数据可信度低。为了保证可信度, 本文剔除 RSSI<10%的 CH4 通量数据。
经过数据处理和质量控制后, 得到 30分钟平均的 T, H2O, CO2 以及 CH4 通量样本数分别为 9960, 9552, 11920 和 4335 组。由于 CH4 观测仪器镜面易受灰尘影响, RSSI<10%的 CH4 通量样本数量较多, 在质量控制中被剔除, 造成CH4通量样本数量明显低于其他标量。
图1 观测区域卫星图像(来自谷歌地图)
Fig. 1 Satellite image of the study area (from Google Earth)
图2 涡动相关的观测系统
Fig. 2 Eddy covariance observation system
REA 法是一种基于条件采样的气体通量获取方法, 是涡旋累积法(eddy accumulation, EA)的采样条件放宽后的简化方法。REA 法基于对垂直风速w 的观测进行条件采样, 对于 w>0 和 w<0 两种情况, 分别将气体采入不同的采样罐中, 从而获取一定时段内待测气体的平均浓度
和
。待测气体的通量[29]可表示为
(1)
其中, FC 为待测气体通量, σw 为垂直风速 w 的标准差, b 为经验系数。
经验系数 b 的取值对 REA 法获取气体通量的准确性有重要影响, 因此前人对此做了较多的理论推导和实验研究。从理论上讲, 当垂直风速与待测气体浓度之间的联合概率密度分布满足理想的二维正态分布关系时, b=
⁄4≈0.627[15,30‒31]。在实验研究中, 前人将 EC 法或其他方法获取的湍流通量 FEC作为参考, 通过式(1)的变体来确定b值:
(2)
一些研究使用实际的条件采样仪器来获取式(2)中待测气体浓度差
[15‒16]。后来更多的研究中, 在没有进行实际条件采样的情况下, 利用垂直风速 w 和气体浓度 C 的高频观测数据来模拟条件采样, 获取气体浓度差[18,32‒33]。本文没有进行实际的条件采样, 因此也采取用高频观测数据模拟条件采样的方法。
某些情况下, 条件采样获得的气体平均浓度差很小, 甚至小于气体分析仪的精度, 容易造成较大的气体通量误差。在条件采样过程中引入一定的采样阈值 wd, 可以有效地增大获取的平均浓度差, 提高通量获取精度[34‒35]。当 w>wd 和 w<−wd 时, 分别进行向上和向下的采样; 当|w|≤wd 时, 则不进行采样操作。为使采样阈值在不同平均时段间具有可比性, 通常引入归一化采样阈值, 定义为
HREA = wd / σw。 (3)
从理论上讲, HREA 越大, 条件采样后的气体浓度差也越大, 浓度差的测量就越准确。但是, 如果 HREA 取值过大, 在采样过程中被忽略的低风速样本过多, 条件采样对实际情况的代表性就会降低, 导致 REA 法获取的通量出现较大的误差。因此, 选择合适的归一化采样阈值 HREA 尤为重要。
在一些使用 REA 法获取气体通量的研究中, 直接使用前人在类似下垫面给出的 b 值来计算待测气体通量。由于不同观测现场条件有差异, 不同地区和下垫面适用的 b 值可能不同, 使用经验值可能导致 REA 法获取的通量存在系统性误差。基于 REA法中物理量之间的相似性, 可采用“代理变量法”获取经验系数b。通常以高频观测较成熟的 T, H2O 和CO2 等作为代理变量, 将代理变量的 EC 通量和条件采样浓度差带入式(2), 计算适用于当地的经验系数 b。最后, 将代理变量的 b 值和待测气体的条件采样浓度差带入式(1), 计算待测气体通量。
根据式(2), 通过模拟条件采样和 EC 法获取的气体通量, 分别计算 T, H2O, CO2 和 CH4 的经验系数 b, 并分析 b 值的离散性和季节变化规律。
图 3 中, 箱体中间实线代表中位数; 上下两端分别代表第三四分位点 Q3 (75%)和第一四分位点 Q1 (25%), Q3 与 Q1 之间的差值 IQR = Q3 − Q1 (即箱体高度)定义为四分位距, 可以反映数值分布的离散性, 其值越大, 则数据离散性越强; 上下两端的横实线为数据的上下限, 分别定义为上限 MAX = Q3 +1.5 IQR, 下限 MIN = Q1 − 1.5IQR, 在数据满足标准的正态分布时, 上下限之间覆盖约 99.3%的数据, 上下限以外的离群点未在图 3 中体现。IQR 和上下限范围可在一定程度上体现 b 值的分布情况。
T, H2O 和 CO2 经验系数 b 值的 IQR 和上下限范围均较小, 除个别月份外, IQR 不超过 0.1。图 3 中, T 的 b 值在 8 月较离散, 可能与水稻田持续淹水造成的感热通量降低有关。当感热通量较小时, 利用式(2)计算 b 值时出现小量相除的情况, 造成 b 值的离散性增大。CH4 的 b 值在各分组中的 IQR 和上下限范围均较大, 离散情况更严重, 可能与小麦生长期内 CH4 通量低有关。不同物理量的 b 值中位数相差不大(集中在 0.58～0.6 之间), 也没有出现明显的季节变化, 与 Sakabe 等[36]的研究结果基本上一致。
取采样阈值为 0 时, 本研究观测期内 T, H2O, CO2 和 CH4 的经验系数 b 的中位数分别为 0.59, 0.59, 0.59 和 0.58。表 1 对比本研究获取的 b 值与前人研究结果, 可见前人通过实验获取的 b 值在 0.51～0.61之间变动, 多数集中在 0.56～0.6 之间, 小于理想情况下的 0.627, 本文结果与之一致。
在 REA 法采样过程中引入采样阈值, 可以提高通量的获取精度, 同时降低对采样阀的消耗, 确保实验顺利进行。但是, 过大的采样阈值也会造成获取通量的误差。因此, 在 REA 法的实际应用中, 选择合适的采样阈值很重要。
图3 经验系数的季节变化
Fig. 3 Seasonal variations of the empirical coefficients
表1 前人给出的不同下垫面下 REA 法经验系数 b 的取值
Table 1 Empirical coefficients b under different underlying surfaces by previous studies
下垫面研究对象b文献 麦田T, H2O0.60[29] 大豆田H2O, CO20.56[15] 大豆田CO20.57[16] 裸地T, H2O0.57[37] 森林T, H2O0.51～0.61[38] 草地H2O0.59[39] 玉米田和草地T, H2O, CO20.56～0.58[30] 森林T0.59[18] 森林T0.53[19] 森林T0.57[14] 水稻田和小麦田T, H2O, CO20.59本文 CH40.58
为了用实测数据探究 CH4 的 b 值与 HREA 值的关系, 本文对观测数据加入 HREA 值后进行模拟条件采样, 其中 HREA 的测试范围为 0～2, 步长为 0.1, 共21 组。图 4 显示, T, H2O, CO2 和 CH4 的 b 值中位数随 HREA 呈单调下降趋势, 随 HREA 的增大, b 值的离散性(IQR)呈现先减弱后增强的趋势。引入采样阈值后, 浓度差增大, 需要降低 b 值进行补偿, 因此各物理量 b 值的中位数均随 HREA 的增大而减小。但是, 当 HREA 取值过大时, 采样过程中被忽略的低风速样本过多, 条件采样对实际情况的代表性就会降低, 反而增大气体通量的误差, 因此随着HREA 增大, b 值的 IQR 出现先减小后增大的趋势。HREA 在 0.6～0.9 范围内时, 各物理量的 IQR 均较小, 对应的 b值离散性也较小。
从图 5 中可以更清楚地看到, 各物理量 b 值的IQR 均随 HREA 增加而先下降后上升, 且都在 HREA= 0.8 时达到最小值, 与 Tsai 等[33]以 b 值的标准差
作为参考标准得到的结果一致。当 HREA=0.8 时, 既提高了条件采样的气体浓度差, 又没有因忽略过多低风速样本而降低条件采样的代表性, 因此可在 REA 法获取气体通量的过程中加以应用。T 和H2O 的 IQR 相对较小, CO2 次之, CH4 最大。因此, T和 H2O 的 b 值离散性较小, 比较适合作为 REA 法的代理变量。
在使用代理变量法获取 b 值的研究中, 一些研究者认为不同时段的 b 值有差异, 因此应当直接用每个平均时段中代理变量的 b 值来计算对应时段的待测气体通量[35,38,40], 本文将这种方法称为“同步 b值”; 另外一些研究者则认为 b 值随时间的变化不明显, 使用同步 b 值反而会引入 b 值离散造成的误差, 因此建议取代理变量 b 值时间序列的均值或中位数, 或对代理变量的 FEC 和浓度差进行线性回归, 用回归方程的斜率代表整个观测时段的b 值[15,18‒19], 本文将这种方法称为“固定 b 值”; 基于b 值与稳定度参数 z/L (z 为测量高度, L 为莫宁−奥布霍夫长度)的关系, 还有一些研究者认为在使用代理变量法时, 需考虑大气层结状况对 b 值的影响, 用z/L 对固定 b 值进行修正, 本文将这种方法称为“修正 b 值”。
图4 经验系数随归一化采样阈值HREA的变化
Fig. 4 Relationship between the empirical coefficients and thenormalized sampling threshold HREA
图5 经验系数 b 的 IQR 随归一化采样阈值 HREA 的变化
Fig. 5 Relationship between the IQR of b and thenormalized sampling threshold HREA
Ammann 等[32]将修正 b 值以及同步 b 值计算的REA 通量与 EC 通量进行对比, 发现用修正 b 值计算获得 CO2 的 REA 通量与 EC 通量符合度较高(R2= 0.98), 明显优于用同步 b 值计算的结果(R2=0.79), 因此认为使用修正 b 值可有效地提高 REA 法获取通量的精度。由于使用经验公式给出的修正 b 值本质上是对固定 b 值进行稳定度补偿, 其离散性明显小于同步 b 值, 因此无法判断通量获取结果的改善是加入稳定度修正的效果, 还是离散性减小的效果。要确定使用修正 b 值的效果是否优于使用固定 b 值, 需进一步的对比研究。本次实验持续时间超过 1年, 对物理量 T, H2O, CO2 和 CH4 进行了长时间的连续观测, z/L主要分布在−1～1 之间。
选取 T 为代理变量, 分别使用 T 的同步 b 值、固定 b 值和修正 b 值, 用 REA 法计算 CH4 的湍流通量, 并与 EC 法获取的湍流通量进行对比。采用同样的方法, 对 H2O 和 CO2 的湍流通量进行计算和对比。REA 和 EC 两种方法获取的通量用下式进行线性拟合:
FREA = kFEC + d ,(4)
其中, FREA 为 REA 法获取的通量, FEC 为 EC 法获取的通量, k 为斜率, d 为截距。拟合结果见表 2。
图 6(a)显示, 使用同步 b 值计算的 CH4 的 REA通量与 EC 通量之间有较好的一致性(R2=0.88), 但EC 通量在 0 值附近出现一定程度的离散, 可能与同步 b 值获取过程中出现的误差有关。一方面, 在CH4 通量的量级较小时, EC 通量的相对误差可能较大; 另一方面, 使用式(2)计算 b 值时可能出现两个小量相除的情况, 从而造成较大的误差[34]。图 6(b)显示, 与同步 b 值相比, 使用固定 b 值计算的 CH4的 REA 通量与 EC 通量之间的符合程度较高, 0 值附近未出现明显离散, 拟合得到的相关系数(R2=0.95)也较大。对比图 6(b)与(c)可见, 使用固定 b 值和修正 b 值获取的 REA 通量与 EC 通量之间的符合度(R2分别为 0.95 和 0.97)均优于使用同步 b 值, 但两者之间无明显差异。
如图 7(a)所示, 使用同步 b 值计算得到的 H2O的 REA 通量与 EC 通量有一定程度的一致性(R2= 0.76), 但在 0 值附近出现明显的离散。对比图 7(b)与(c)可见, 使用固定 b 值和修正 b 值获取的 REA 通量与 EC 通量之间的符合度(R2 分别为 0.97 和 0.97)均优于同步 b 值, 但两者无明显差异。
如图 8(a)所示, 使用同步 b 值计算的 CO2 的REA 通量与 EC 通量之间有较好的一致性(R2=0.88), 但在 0 值附近也出现一定程度的离散。对比图 8(b) 与(c)可见, 使用固定 b 值和修正 b 值获取的 REA 通量与 EC 通量之间的符合度(R2 分别为 0.95 和 0.94) 均较高, 但两者之间无明显差异。
表2 拟合结果
Table 2 Fitting results
物理量系数同步b值固定b值修正b值 H2Ok 1.07 1.04 1.03 d−0.11−0.03−0.03 R2 0.76 0.97 0.97 CO2k 1.02 1.05 1.04 d 0.00 0.00 0.00 R2 0.88 0.95 0.94 CH4k 0.98 1.03 1.01 d 0.00 0.00 0.00 R2 0.88 0.95 0.97
图6 使用代理变量T计算得到的CH4的REA通量与EC通量的关系
Fig. 6 Relationships of CH4 flux obtained by REA method with proxy scalar T and EC method
图7 使用代理变量T计算得到的H2O的REA通量与EC通量的关系
Fig. 7 Relationships of H2O flux obtained by REA method with proxy scalar T and EC method
图8 使用代理变量T计算得到的CO2的REA通量与EC通量的关系
Fig. 8 Relationships of CO2 flux obtained by REA method with proxy scalar T and EC method
综上所述, 使用固定 b 值和修正 b 值计算 CH4通量可避免引入同步 b 值获取过程中的误差, 通量获取的准确度也明显高于使用同步 b 值, 但固定 b值与同步 b 值之间的差异不大。H2O 和 CO2 的结果与 CH4 基本上一致。可见在 30 分钟尺度, 同步 b 值的离散造成的误差对通量获取结果的影响较大, 而大气层结状态对通量获取结果的影响较小。因此, 在使用 REA 法获取物质通量的过程中, 本文推荐使用固定 b 值或修正 b 值代替同步 b 值来计算 REA 通量。其中, 固定 b 值的获取过程比较简单, 在大气层结状况变化不大的情况下是更好的选择。
本文利用 2015 年 11 月至 2016 年 11 月华东地区农田下垫面大气湍流和大气环境观测实验资料, 采用 REA 法, 以温度(T)为代理变量, 获取农田下垫面甲烷湍流通量, 并与 EC 法获取的甲烷通量进行对比, 得到如下结论。
1)观测期内, T, H2O, CO2 和 CH4 的经验系数b的中位数分别为 0.59, 0.59, 0.59 和 0.58。各物理量的 b 值相差不大, 也没有出现明显的季节变化。
2)各物理量的 b 值中位数随归一化采样阈值HREA 的增大而减小, b 值的离散性(IQR)随 HREA 先减后增。当 HREA 值在 0.6～0.9 范围内时, 各物理量的IQR 较小, 对应的 b 值离散性也较小。当 HREA=0.8时, 各物理量 b 值的离散性均达到最小值。
3)以 T 为代理变量获取的 CH4 通量与 EC 法获取的 CH4, H2O 和 CO2 通量有较高的一致性, 表明用REA 法获取 CH4 通量具有较大的可行性。其中, 使用固定 b 值和修正 b 值计算 REA 通量的准确度明显高于使用同步 b 值, 但固定 b 值与同步 b 值两者之间的差异不大。考虑到固定 b 值的获取过程简单, 在 REA 法中使用代理变量的固定 b 值来计算 CH4 通量是更好的选择。
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Experimental Research of Methane Flux Measurement by the Relaxed Eddy Accumulation Method
Abstract Based on the data collected at the Atmospheric Turbulence and Atmospheric Environment Experimen-tal Station in east China from November 2015 to November 2016, the methane flux over farmland was estimated using the relaxed eddy accumulation (REA) method. During the experiment, the empirical coefficients b of various scalars including temperature, water vapor, carbon dioxide and methane for the REA method were 0.59, 0.59, 0.59 and 0.58, respectively. The median of b decreased with the increase of the normalized sampling threshold HREA. The minimum dispersion of b for each scalar was reached withHREA=0.8. The methane flux obtained by the REA method with T as the proxy scalar was highly consistent with the flux obtained by the EC method, showing that the REA method was suitable for measuring methane flux.
Key words relaxed eddy accumulation method; methane; turbulent flux; proxy scalar
doi: 10.13209/j.0479-8023.2022.021
国家自然科学基金(92044301, 91837209, 41544216)和新疆维吾尔自治区高层次(柔性)人才引进项目(2018)资助
收稿日期: 2021-04-23;
修回日期: 2021-05-31