长江源区重金属分布特征及生态风险评价

1.北京大学深圳研究生院环境与能源学院, 深圳 518055; 2.北京大学环境工程系, 北京市新型污水深度处理工程技术研究中心, 北京 100871; †通信作者, E-mail: wang_ting@pku.edu.cn

摘要于 2017 年 6 月在长江源区 12 个采样点采集表层水样和沉积物样品, 测定重金属含量, 并结合地累积指数、水质指数和潜在风险指数等, 评价长江源重金属污染和生态风险。结果表明, 水体中 Mn, Ni, Cu, Zn, Cd, Pb 和 Cr 的浓度范围为 ND～4.21, 0.609～3.71, 0.033～5.01, ND～34.86, ND～0.06, ND～0.55 和 0.235～2.66 μg/L, 沉积物中重金属含量为 445.93～627.32, 10.11～17.85, 15.61～24.57, 45.40～125.20, 0.19～0.56, 14.85～235.21 和27.94～46.18mg/kg, 与其他流域相比处于较低水平。长江源沉积物重金属含量由环境背景值主导, 水化学因子对沉积物中重金属分布的影响较小; 在不同环境条件下, 溶解态金属浓度还受其他自然或人为因素影响, 如 NH4-N, NO3-N, 悬浮物(SS)和水温等。水质和风险评价结果表明, 长江源区水质极好, 流域西部高海拔地区存在不同程度的沉积物 Zn, Pb 和 Cd 污染, 与该区域附近的铅锌矿床有关。Cd 是构成长江源沉积物潜在生态风险的主要因素。研究结果能够弥补长江源实测数据缺乏的不足, 为长江源乃至整个长江流域的重金属污染防控提供理论依据。

在引起潜在生态风险的众多污染物中, 重金属因具有不可降解性、高毒性、多源性和生物累积性等特征而备受关注[1]。天然水体中的重金属通过直接饮用, 或通过水生生物的生物吸收和生物累积, 由食物链传递到人体和其他高等动物, 进而对生态系统和人类健康产生不利影响[1–3]。河流中的重金属大多吸附于沉积物表面, 并随着环境条件的改变, 通过解吸、溶解和电离等作用释放到上覆水体中, 造成二次污染[2,4–5]。随着人类活动的增强, 大型河流重金属污染日趋严重。我国重要河流的水体和沉积物中存在不同程度的重金属污染, 如淮河水体受到严重的重金属污染, 导致 96%的水不适宜饮用[6]; 珠江口沉积物存在轻度至中度 Cd 污染[1]。因此, 对河流水体和沉积物重金属分布状况开展持续监测, 对了解流域生态系统健康和预防水环境污染具有重要意义。

长江是世界第三大河, 中国第一长河, 流域面积为 180 万 km2, 流域人口约 4.8 亿, 是我国重要的饮用水水源。为保障饮用水质量, 合理地开发利用, 保护长江水资源, 多年来学者们针对长江流域(如长江上游[7]、长江武汉段[8]、鄱阳湖[9]、长江南京段[10–11]和长江口[12]等)重金属分布、污染和风险开展了持续性研究。然而, 由于极端的环境条件, 关于长江源区域重金属分布的研究甚少。长江源区是长江直门达以上的区域, 海拔大于 3500m, 位于青藏高原腹地唐古拉山脉与昆仑山脉之间, 仅有沱沱河和直门达两个基本水文站, 历史实测资料极为缺乏。受全球气候变暖的影响, 冰川融化, 青藏高原生态系统和冻土环境不断退化[13], 进而对流域重金属分布产生潜在影响。因此, 掌握长江源地区重金属分布状况至关重要。

本研究选取长江源区 12 个采样断面, 测定水和沉积物中 Mn, Ni, Cu, Zn, Cd, Pb 和 Cr 共 7种重金属元素含量, 探究其空间分布特征, 并评估其污染程度和生态风险, 以期为长江源地区乃至整个长江流域的重金属污染治理和防控提供理论依据。

1 材料与方法

1.1 采样点布设与样品采集

在长江源区主要支流设置 12 个采样点, 分别为楚玛尔河(CMEH)、沱沱河(ToTH)、通天河(TTH)、得列楚卡(DLCK)、雁石坪(YSP)、旦曲(DQ)、当曲大桥(DQDQ)、莫曲(MQ)、曲麻莱(QML)、牙曲(YQ)、科欠曲(KQQ)和直门达(ZMD), 位置如图1 所示。

于 2017 年 6 月采集长江源水体和沉积物样本。参考《水质采样技术指导 (HJ 494―2009)》, 于河道中央采集表层水体, 装入聚乙烯瓶中, 作为该断面的代表性水样。同一断面用聚乙烯铲采集表层沉积物至密封袋中, 置于–20℃下冷冻保存, 作为该断面的代表性沉积物样品。

1.2 样品前处理与测定

水样测定前, 用 0.45μm 水系滤头过滤, 每 10mL水样中加入 1～2 滴浓硝酸并摇匀, 在 4℃条件下保存待测。

测定前将沉积物样品解冻, 在室温下阴干, 去掉石头和植物碎屑后, 碾碎, 研磨, 过 250 目尼龙筛。将筛下物保存至塑料瓶中, 采用 HNO3-HF-HClO4 进行湿法消解[2]。沉积物消解步骤如下: 称取 0.5g 研磨后的样品于聚四氟乙烯罐中; 加入 12mL 浓硝酸, 于 150℃消解 70 分钟; 加入 8mL 氢氟酸, 保持 150℃, 消解 60 分钟; 再加入 5mL 高氯酸, 加盖, 升温至 200℃, 消解 60 分钟; 取下盖子, 保持200℃, 至沉积物消解完全; 将液体转移至 50mL 比色管中, 用 2%稀硝酸定容至 50mL。用 0.45μm 水系滤头过滤定容后的消解液, 除去残余颗粒物, 在4℃条件下保存。以水系沉积物成分分析标准物质 GSD-20和土壤成分分析标准物质 GSS-5 为质控样品, 采用相同步骤进行消解。

参考标准 HJ 700―2014, 采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS, X Series II, Thermo Scientific, 美国)测定水样和沉积物消解液中 Mn, Ni, Cu, Pb, Cr, Cd 和 Zn 元素的浓度。同步测定空白水样、质控水样和平行样品, 保证测试结果的准确度和精密度。空白值低于标准限值的 10%, 平行样品相对偏差≤20%, 质控样品回收率为 80%～120%。

1.3 重金属污染程度和风险评价方法

引入水质指数(water quality index, WQI)评价长江源区水质状况, 计算公式为

其中, 相对权重 Wi = wi ⁄∑wi, wi 是根据其对人体健康的相对影响和对摄入的重要性而赋予元素的权重[14], 不同元素分别被赋予 1, 2, 3, 4 和 5 的权重; Ci是元素含量; Si 是生活饮用水卫生标准值。表1列出金属污染程度及风险评价相关参数。

根据 WQI 值, 将地表水水质分为 5 类: WQI< 50, 水质极好; 50≤WQI<100, 水质良好; 100≤WQI< 200, 水质较差; 200≤WQI<300, 水质很差; WQI≥ 300, 不可饮用[19]。

1.3.2 地累积指数

地累积指数(geo-accumulation index, Igeo)是评价沉积物中重金属污染程度的常用标准, 计算公式[20]如下:

其中, Cn 是沉积物中某元素的测量值; Bn 是该元素的环境背景值, 本研究取青海省表层土壤背景值, 具体数值见表 1; 式中 1.5 为岩性变化率的背景值。

根据 Igeo 的数值范围, 沉积物污染程度可以分为 7 个等级: Igeo≤0, 无污染; 0<Igeo≤1, 轻度-中度污染; 1<Igeo≤2, 中度污染; 2<Igeo≤3, 中度–强度污染; 3<Igeo≤4, 强污染; 4<Igeo≤5, 强–极强污染; Igeo>5, 极强污染。

1.3.3 潜在生态风险指数

潜在生态风险指数是基于重金属的浓度、类型、毒性、敏感性和本底值评估沉积物生态风险的指标[18,21], 计算公式为

其中, Ei 为重金属 i 的潜在生态风险系数; Ti 为重金属 i 的毒性系数, 具体数值见表 1; Ci 为重金属 i 在沉积物中的含量; Bi 为重金属 i 的环境背景值; RI 为采样点沉积物的潜在生态风险指数, 可反映多种重金属的综合生态危害程度[22]。

对于单个元素, 根据 Ei 数值, 将其生态风险程度分为 5 个等级: Ei<40, 轻度风险; 40≤Ei<80, 风险中等; 80≤Ei<160, 风险较强; 160≤Ei<320, 风险很强; Ei≥320, 风险极强。沉积物的综合生态风险指数 RI分级如下: RI<150, 轻度风险; 150≤RI<300, 风险中等; 300≤RI<600, 风险较强; RI≥600, 风险很强。

2 结果与讨论

2.1 长江源区典型重金属含量分布特征

长江源区水体重金属元素含量如图 2(a)所示。Mn, Ni, Cu, Zn, Cd, Pb 和 Cr 的浓度为 ND～4.21, 0.609～3.71, 0.033～5.01, ND～34.86, ND～0.06, ND～ 0.55 和 0.235～2.66 μg/L, 达到生活饮用水卫生标准[15]和《地表水环境质量标准 (GB3838－2002)》[23]中的Ⅰ类水质。各元素平均浓度排序为Zn(3.94μg/L) > Cu (1.80μg/L) > Cr (1.41μg/L) > Ni (1.34 μg/L) > Mn (1.05 μg/L) > Pb (0.11 μg/L) > Cd (0.01 μg/L)。

表 2 给出长江源区与国内外其他水域的溶解态重金属含量平均值。与干流相比, 长江源区溶解态重金属含量低得多, 下游安徽–江苏段[24]Cu, Pb 和Cr 含量达到源区的 3.20, 16.96 和 3.03 倍; 中下游浅水湖泊的 Mn, Ni, Cu, Zn, Pb 和 Cr 含量约为长江源区的 0.1～226.3 倍[25]。除地质背景差异外, 长江源区人类活动扰动较小也是其溶解态重金属含量偏低的重要原因。在人类活动扰动显著的淮河流域, 7种重金属元素浓度是长江源区的 16.37～6174 倍, 与该区域工业废物排放、煤炭燃烧、汽车尾气和农药喷洒等带来的 Zn, Cd, Pb 和 Ni 污染有关[6]。与同处青藏高原的雅鲁藏布江水体相比, 其重金属元素含量显著低于雅江(Cu 除外), 为雅江的 0.0028～0.50倍[26]。从世界水平看, 长江源区重金属含量低于密西西比河和多瑙河等水系, 也低于高纬度寒冷地带的贝加尔湖水系和阿拉斯加水系[28–31]。

如图 2(b)所示, 长江源区沉积物中 7 种重金属元素的含量范围为 445.93～627.32, 10.11～17.85, 15.61～24.57, 45.40～125.20, 0.19～0.56, 14.85～235.21和 27.94～46.18 mg/kg, 各元素平均含量排序为 Mn (536.77mg/kg) > Zn (73.82mg/kg) > Pb (47.23mg/ kg) > Cr (39.41mg/kg) > Cu (19.78mg/kg) > Ni (14.17 mg/kg) > Cd (0.30 mg/kg)。表 3 对比长江源区与国内外其他流域沉积物的重金属含量。与水体类似, 长江源区沉积物重金属含量也显著低于干流。长江上游、武汉段和南京段重金属含量相当, 而源区 7 种重金属元素的含量为干流武汉段的 0.20～ 1.05 倍[7–8,11]。除 Pb 外, 长江源沉积物中 Ni, Cr, Zn, Cu 和 Cd 含量是黄河上游的 0.63～1.34 倍[33]。与雅鲁藏布江相比, 长江源沉积物中 Mn, Ni, Cu 和 Cr 含量同样偏低; Zn, Cd 和 Pb 略高, 是雅江的 1.04～1.88倍[32]。与恒河、底格里斯河和多瑙河等相比, 长江源区沉积物(除 Pb 外)中元素含量都偏低[31,34–35]。整体上看, 长江源沉积物中重金属(尤其是 Ni, Cu 和Cr)含量处于较低水平。

2.2 长江源区金属分布影响因素

通过相关性分析, 探究长江源区金属含量与基本理化参数的关系。分别计算水体(表 4)和沉积物(表 5)中金属含量与理化指标的 Pearson 相关系数 r, 将 p<0.05 的 r 值取绝对值后, 绘制弦图(图 3)。对比图 3(a)和(b)可以发现, 水体中溶解态元素和理化因子中两两之间呈现显著的相关性。影响水体重金属的因素主要有 NH4-N, NO3-N, 悬浮物(SS)和水温。其中, NH4-N 与Ni, Cu 和 Cd 显著正相关, 表明这些元素可能与 NH4-N 存在络合作用, 并通过沉降、雨水冲刷和人类活动等进入水体[36–38]; SS 与 Mn 和Pb 显著正相关, 表明 Mn 和 Pb 可能主要由悬浮物释放到水中[39]; 水温与 Ni 和 Cu 的相关性可能是温度升高造成冻土融化, 进而释放重金属离子所致。对于沉积物, Mn-Cu, Mn-Zn, Mn-Cd, Cr-Ni, Cd-Zn 两两之间存在较显著的正相关性, 可能是由于 Mn、Zn 和 Cd在该流域的源岩中存在伴生关系[40]; 除海拔外, 其他环境因子与金属元素含量无显著相关性, 说明源区沉积物重金属由环境背景值主导, 受人类活动扰动较小。

2.3 污染程度与生态风险

图 4(a)给出长江源沉积物各元素的地累积指数Igeo, 其平均值排序为Cd (0.49) >Pb (0.03) > 0 > Mn (−0.70) > Cu (−0.77) > Zn (−0.78) > Cr (−1.43) > Ni (−1.67)。Mn, Ni, Cu 和 Cr 的 Igeo 在长江源区所有采样点均小于 0, 显示无污染。Cd 的 Igeo 平均值最大, 范围为−0.14～1.45, 尤其是在雁石坪达到中度污染, 其他采样点多为轻度−中度污染。Zn 的 Igeo 范围为−1.41～0.06, 在雁石坪达到轻度−中度污染, 其他采样点为无污染。Pb 的 Igeo 范围为−1.08～2.91, 在得列楚卡达到中度−强污染, 在当曲大桥、雁石坪、沱沱河、通天河和旦曲为轻度−中度污染, 其他采样点无污染。综合图 4(b)～(d)可知, 存在重金属污染的采样点均在西部高海拔区。这片区域位于西南三江成矿带的西北端, 附近有多才玛和雀莫错等铅锌矿床, 其富矿围岩主要为二叠纪拉卜查日组碳酸盐岩, 是铅锌矿的有利源层, 相对富集 Pb, Zn和 Cd 等成矿元素[41–42]。因此, 可以推断沉积物中Pb, Zn 和 Cd 在长江源西部富集是受其附近铅锌矿床的影响。

注: **表示p＜0.01显著水平(双尾); *表示p＜0.05显著水平(双尾)。

本文进一步评价长江源区水体和沉积物生态风险, 结果如图 5 所示。12 个采样点水样的 WQI 均远小于 50, 显示其水质极好。沉积物 RI 范围为 53.98～ 154.69, 其中得列楚卡达到中等生态风险, 其余监测点为轻度风险, 中等生态风险分布与 Igeo 评价较为一致。Cd 的 Ei 为 40.89～123.24, 达到中等至较强风险等级; 其他元素中, 除得列楚卡的 Pb 为中等生态风险外, 其他均为轻度风险。可以推断, Cd 是构成长江源沉积物潜在生态风险的主要因子。

3 结论

本研究测定了长江源区 2017 年 6 月表层水样和沉积物样品的重金属含量, 并结合地累积指数、水质指数和潜在风险指数等方法, 评价长江源区重金属污染程度和生态风险, 得到如下结论。

1)长江源区溶解态重金属元素中, Mn, Ni, Cu, Zn, Cd, Pb 和 Cr 浓度范围为 ND～34.86μg/L, 各元素平均浓度排序为 Zn (3.94μg/L) > Cu (1.80μg/L) > Cr(1.41μg/L) > Ni (1.34μg/L) > Mn (1.05μg/L) > Pb (0.11μg/L) > Cd (0.01μg/L); 沉积物中重金属含量范围为0.19～627.32mg/kg, 各元素平均含量排序为 Mn (536.77mg/kg) > Zn (73.82mg/kg) > Pb (47.23mg/kg) >Cr (39.41mg/kg) > Cu (19.78mg/kg) > Ni (14.17mg/kg) > Cd (0.30mg/kg)。与其他流域相比, 长江源区水体重金属浓度整体偏低, 沉积物中重金属, 尤其是 Ni, Cu和 Cr 含量偏低。

2)长江源区沉积物重金属含量由环境背景值主导, 水化学因子对沉积物重金属分布影响较小; 在不同的环境条件下, 溶解态金属浓度还受到其他自然或人为因素的影响, 如 NH4-N, NO3-N, 悬浮物(SS)和水温等。

3)长江源区水质极好; 流域西部高海拔地区存在不同程度的沉积物 Zn, Pb, Cd 含量偏高情况, 潜在生态风险程度为中等, 与该区域附近有多才玛、雀莫错等铅锌矿床有关。Cd 是构成长江源区沉积物潜在生态风险的主要因素。

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Distribution Characteristics and Risk Assessment of Heavy Metals in the Source Region of Yangtze River

1. School of Environment and Energy, Peking University Shenzhen Graduate School, Shenzhen 518055; 2. Beijing New Advanced Treatment Technology Research Center, Department of Environmental Engineering, Peking University, Beijing 100871; † Corresponding author, E-mail: wang_ting@pku.edu.cn

Abstract Water and sediment samples in twelve monitoring sites were collected in the source region of Yangtze River in June 2017, followed by the content detection of seven metal ions, and assessment of pollution level and ecological risk with the consideration of geo-accumulation index, water quality index, and potential ecological risk index. As results, the concentrations of Mn, Ni, Cu, Zn, Cd, Pb, and Cr in water ranged among ND–4.21, 0.609‒3.71, 0.033‒5.01, ND–34.86, ND–0.06, ND–0.55 and 0.235–2.66 μg/L respectively, which were rather low compared with other aquatic systems. Their contents in sediment were in the range of 445.93–627.32, 10.11–17.85, 15.61–24.57, 45.40–125.20, 0.19–0.56, 14.85–235.21, and 27.94–46.18 mg/kg. Metal contents in sediment were dominated by background value, and barely impacted by physicochemical factors. Whereas natural or anthropogenic factors, such as NH4-N, NO3-N, SS and water temperature, displayed certain influence on ion contents in water according to correlation analysis. Results by water quality and risk assessment suggested that water quality in the source region of Yangtze River was excellent. The sediments at higher altitude area presented certain metal accumulation especially Zn, Pb, and Cd, which was perhaps due to the adjacent Pb-Zn deposits. Cd was the key factor that contributes to the potential ecological risk of sediment in the Yangtze River source. Overall, this study can fill in the gap of lacking detecting data at headwater, and provide a theoretical basis for the pollution prevention and control of heavy metals even in the whole Yangtze River basin.

Key words source region of Yangtze River; heavy metal; spatial and temporal distribution; ecological risk