计算湍流通量。摘要 利用 PM2.5 质量浓度测量仪 E-Sampler 的 1Hz 高频采样功能, 采用涡动相关法, 计算山东省德州大气环境实验站 2018 年 12 月 27 日至 2019 年 1 月 7 日多次污染事件的 PM2.5 浓度脉动和湍流通量, 探讨 PM2.5 浓度湍流特征。结果表明, 实验观测期间 PM2.5 浓度湍流通量均值为 0.026μg/(m2·s); 不同污染过程中 PM2.5 浓度湍流通量传输方向不同, 表明不同污染过程的污染源汇属性不同。随着湍流统计特征量(如湍流动能、水平风速标准差、垂直风速标准差、水平风速、动量通量和感热通量)增大, PM2.5 湍流垂直通量呈现指数型减小的趋势, 即先急剧减小, 然后随各变量的增长变化不大。随着 PM2.5 浓度增大, 其湍流通量绝对值呈现增加趋势, 因此 PM2.5 浓度湍流通量的大小与 PM2.5 浓度和湍流强弱有关。不稳定条件下, PM2.5 浓度归一化标准差与稳定度参数 ζ = z/L 遵循−1/3 幂次关系, 即 σc/C* = 6.7(‒ζ) ‒1/3; 稳定条件下, 实验结果相对离散。另外, PM2.5 浓度脉动方差谱曲线在高频段满足−2/3 幂指数率, PM2.5 浓度脉动与垂直速度脉动的协方差谱曲线在高频段满足 −4/3 幂指数率。研究结果表明, 利用 E-Sampler 的 PM2.5 浓度 1Hz 高频采样功能可以得到连续且有效的PM2.5浓度湍流通量。
关键词 PM2.5浓度湍流通量; 湍流统计特征; 湍流能谱; 污染过程
空气污染严重影响生态环境和人类健康, 并通过气溶胶‒辐射‒云反馈作用影响气候变化。20 世纪 70 年代, 兰州光化学烟雾引起学者的关注; 80—90 年代, 酸雨问题成为大气环境的研究热点; 90 年代后期, 研究者更多地关注改善城市和区域尺度的空气质量[1]。21 世纪以来, 高浓度 PM2.5 (空气动力学直径小于等于 2.5μm 的颗粒物)导致霾污染天气现象在京津冀地区频发, 持续时间长, 空间范围广[2‒4]。以 PM2.5 为首要污染物霾污染天气现象的发生与污染源排放[5‒6]、气象条件[7‒8]和地形[9]等诸多因素密切相关。霾污染天气发生在大气边界层, 因此大气边界层的结构和特征对污染过程的形成、发展和消散有重要影响[10‒14]。
湍流运动是大气边界层最显著的运动形式, 主导着大气边界层中水‒热和能量的交换与输送[15]。湍流交换决定着污染物能够被传输和扩散的高度以及空间分布。Ren 等[16]发现湍流隔板效应, 并通过实验揭示湍流运动增强或减弱对不同高度 PM2.5 浓度变化的影响机制。Wang 等[17]的数值模拟结果表明, 如果强制减弱重污染天气过程中 80%的湍流扩散能力, PM2.5 浓度的模拟结果会与观测值更接近, 即修正模式中被高估的湍流扩散作用, 可以有效地改善模式对重污染过程条件下 PM2.5 浓度的低估。
毋庸置疑, PM2.5 的湍流输送是重霾天气研究中非常重要的内容, 准确地估算 PM2.5 的湍流通量不仅有助于精确地计算源排放和污染物输送与沉降, 优化污染排放参数化方案[18‒20], 而且有助于改善霾污染模拟的边界层参数化方案, 提高霾污染天气预报水平[21‒22]。目前, 对 PM2.5 湍流输送的研究报道相对较少。与对水汽、二氧化碳等物质的研究不同, 对 PM2.5 湍流输送的研究集中在其数浓度[23‒26], 一些研究者也获取了数浓度通量[27‒29]。污染物质量浓度湍流通量能够直接反映其物质情况, 有更广泛的适用性[20,22]。Ren 等[30]将超声风温仪、PM2.5浓度连续测量仪和高频响应消光系数仪构成PM2.5浓度湍流通量测量系统, 其中超声风温仪获取 10 Hz 的垂直风速脉动数据, PM2.5 连续测量仪获取PM2.5 平均质量浓度数据, 高频响应消光系数仪获取 1 Hz 消光系数数据, 利用大气消光系数与大气气溶胶的关系和规律确定 PM2.5 浓度的变化, 采用涡动相关法计算其湍流通量。
鉴于目前没有获取 PM2.5 浓度湍流通量的普适性方法, 本文选用文献[30]的结果作为参考, 利用PM2.5 质量浓度测量仪 E-Sampler 的 1Hz 高频采样功能, 结合超声风温仪, 基于涡动相关法, 计算和研究 2018 年 12 月 27 日至 2019 年 1 月 7 日德州大气环境实验站PM2.5质量浓度脉动、湍流通量及特征。
本研究使用 2018 年 12 月 27 日至 2019 年 1 月 7日山西省德州大气环境实验站的大气湍流和大气环境加强实验观测数据。如图 1 所示, 该实验站位于华北平原(37.15°N, 116.47°E), 周围是较为平坦的农田(图 1(b)), 没有大型的工业排放源。在大气环境实验站安装集成式的三维超声风温仪(IRGASON, Campbell Scientific, Inc., 美国), 架设高度为 2.8m, 传感器朝向正北方向, 采样频率为 10Hz; 架设仪器E-Sampler (Met One, Inc., 美国), 同步进行 PM2.5 质量浓度的连续采样, 采样频率可达 1Hz。均采用数据采集器自动采集和记录观测数据, 并实时传输至数据处理中心, 进行数据质控和 30 min 平均。
E-Sampler 是一种能够自动测量并实时记录大气中 PM2.5, PM10 和 TSP (total suspended particulates)浓度的浊度计, 基于前向激光散射原理测量粒子浓度, 内置直径为 47mm 的过滤器采样器, 用于颗粒物的重量分析或实验室评估。E-Sampler 对颗粒物有出色的实时响应能力, 其手动重量采样器的准确性和可追溯性好, 采样频率输出可达 1Hz, 大气环境监测一般选用分钟级的采样结果。E-Sampler 在测量过程中每秒钟显示一次更新数值, 但至少累积1 分钟才输出一个均值, 因此 1Hz 采样获取的 PM2.5浓度数值经 1, 5 和 30 min平均的结果与仪器直接输出的 1, 5 和 30 min 结果一致, 大气环境监测中一般选用 1, 5, 10, 15, 30或 60 min 的分钟级输出结果。本文使用 E-Sampler的 1Hz 高频采样功能, 采用涡动相关法, 利用PM2.5浓度湍流通量的定义计算湍流通量。
红色五角星代表观测站位置
图1 德州大气环境实验站位置示意图(a)和观测站点周围 5 km 的地形示意图(b)
Fig.1 Google Earth map of Dezhou observation (a) and the surrounding terrain within a range of 5 km (b)
观测数据的预处理方法如下: 采用 EddyPro 商业软件[31](Advanced 6.2.1, LI-COR Biosciences, Inc.), 对原始湍流数据进行野点剔除[32]、二次坐标变换[33]以及趋势项回归[34]等处理, 并计算各气象要素的湍流统计特征量, 计算时长为 30 min。同时, 对观测数据进行严格的质量控制, 剔除以下数据组: 1)风向与三维超声风温仪传感器的夹角大于±135°的数据组, 即不考虑传感器背后来流方向的数据组(偏南风), 尽量避免仪器支架对流场的影响; 2)不满足梯度输送理论的数据组; 3)明显有错误的数据组。
本文涉及的湍流统计特征量如下: PM2.5浓度的方差
, 其中
是 PM2.5 质量浓度脉动; 摩擦速度
, 其中
为三方向风速脉动; PM2.5质量浓度的特征尺度
, 其中
是 PM2.5 质量浓度湍流通量; Monin-Obukhov 长度
, 其中 κ=0.4, 是Von-Karman 常数。
观测期间包含多次污染天气过程, PM2.5 浓度均值为 167μg/m3, 最高可达 676μg/m3; PM2.5 浓度脉动值变化范围为±200μg/m3; 污染天气过程的垂直速度脉动数值较小, 变化范围为±2m/s; PM2.5 浓度湍流通量变化范围为−1～2μg/(m2·s), 均值为 0.026μg/(m2·s), 与 Ren 等[30]的结果类似, 表明加强实验观测期间德州实验站所在地区整体上为 PM2.5 源。如图 2 所示, 污染天气过程个例 1～5 的 PM2.5 浓度湍流通量分别为−0.015, −0.030, 0.053, 0.023 和0.078μg/(m2·s)。其中, 个例 1 和 2 的 PM2.5 浓度湍流通量方向向下, 表明这两次污染天气过程中德州实验站总体上属于 PM2.5 汇, 即以沉降为主; 个例 3～5 的PM2.5 浓度湍流通量方向向上, 表明这 3 次污染天气过程中德州实验站总体上属于 PM2.5 源, 即以 PM2.5排放为主。可见, 同一地区在不同的污染过程中, 其源汇属性并不是一成不变。
图 3 给出 PM2.5 浓度湍流通量绝对值与各气象要素湍流统计特征量之间的关系。可以看出, 随着湍流统计特征量增大, PM2.5 浓度湍流通量先迅速减小, 当减小到一定的程度后, 减小的趋势明显变缓。因其变化趋势具有离散性, 难以准确地确定经验关系式, 这一现象应与污染物的物质属性和湍流运动属性有关。湍流动能、水平风速标准差、垂直风速标准差、水平风速、动量通量和感热通量的增加表征着湍流动力和热力条件增长, 湍流扩散能力增强, 造成 PM2.5 浓度湍流输送增强。随着湍流运动的发展和加强, 当湍流参量增大到一定数值时, PM2.5 已被较强的湍流运动混合均匀或扩散, 其湍流通量数值减小。PM2.5 浓度湍流通量绝对值与浓度之间的关系还显示, 随着 PM2.5 浓度增加, PM2.5浓度湍流通量绝对值总体上有所增加, 但趋势不显著, 说明 PM2.5 湍流通量不只与 PM2.5 浓度有关, 更与湍流强弱有关。极端重污染天气条件下, PM2.5 的高浓度往往对应较弱的湍流运动, 这也证明 PM2.5浓度脉动和湍流通量获取结果的有效性和合理性。
灰色竖线隔开 5 次污染天气过程个例: C-I, C-II, C-III, C-IV, C-V; 灰色阴影区域表示第 4 次污染天气过程的不同阶段: S-I 为污染发展阶段, S-II 为污染维持阶段, S-III 为污染最严重的阶段, S-IV 为污染消散阶段
图2 2018 年 12 月 27 日至 2019 年 1 月 8 日德州实验站PM2.5 浓度(a)、PM2.5 浓度脉动(b)、垂直速度脉动(c)和 PM2.5 浓度湍流通量(d)的时间序列
Fig.2 Time series of the PM2.5 concentrations (a), PM2.5 concentration fluctuation (b), vertical wind fluctuation (c) and vertical turbulent flux of PM2.5 concentration (d) from December 27, 2018 to January 8, 2019
黑色曲线表示湍流垂直通量与其他各湍流变量之间的关系趋势
图 3 PM2.5 湍流垂直通量绝对值与湍流动能 TKE (a)、水平风速标准差 σu (b)、垂直风速标准差 σw (c)、水平风速 U (d)、动量通量 τ (e)、感热通量 H (f)以及 PM2.5 浓度(g)之间的关系
Fig.3 Relationship between the absolute value of the vertical flux of PM2.5 concentration 
and turbulent kinetic energy TKE (a), standard deviation σu (b), σw (c), horizontal mean wind U (d), momentum flux τ (e), heat flux H (f) and PM2.5 mass concentration (g)
近地面层 Monin-Obukhov 相似性理论[35]揭示, 不稳定层结条件下, 三方向风速的归一化标准差与稳定度参数 ζ 之间存在 1/3 幂次关系, 温度归一化标准差与 ζ 之间存在−1/3 幂次关系; 近中性层结条件下, 三方向风速的归一化标准差趋近于常数。从图4 可以看到, 近中性条件下, 水平风速归一化标准差 σU/U* =2.5(1−2.5ζ)1/3, 略高于文献[36]中平坦下垫面的 2.39±0.03; 温度归一化标准差的系数为 0.8, 略小于文献[37]中美国堪萨斯草原下垫面的 0.95。图 4 显示, 德州大气环境实验观测站测得的风速与温度脉动的统计特征符合经典的相似性关系。
图 4(c1)和(c2)显示, 不稳定条件下, PM2.5 浓度归一化标准差与稳定度参数 ζ 之间的关系也遵循−1/3 幂次关系, 其系数为 6.7, 明显大于温度等标量的归一化标准差的系数, 略小于文献[30]的结果, 原因可能与 PM2.5 采样、甄别和处理方式有关; 同时, 也反映 PM2.5 浓度湍流特性与温度等标量存在差异。PM2.5 浓度的相似性关系与文献[30]相同, 从一个侧面证明本文获取 PM2.5 浓度脉动和湍流通量结果的有效性和合理性。
(a1)～(c1) 不稳定条件; (a2)～(c2) 稳定条件
图4 水平风速的归一化标准差(σU/U*)((a1)和(a2))、温度的归一化标准差(σT/T*)((b1)和(b2))、PM2.5浓度的归一化标准差(σC/C*)((c1)和(c2))随稳定度参数(ζ)的变化
Fig.4 Normalized standard deviations of the horizontal wind speed (σU/U*) ((a1) and (a2)), temperature (σT/T*) ((b1) and (b2)), mass concentration of PM2.5 (σC/C*) ((c1) and (c2)) as functions of the stability parameter (ζ)
以加强实验观测期间污染过程持续时间最长的个例 4 为例, 根据PM2.5浓度的变化, 将该污染过程分为 4 个阶段: 污染发展阶段(S-I), 污染维持阶段(S-II), 污染最严重的阶段(S-III), 污染消散阶段(S- IV)。图 5 给出 4 个污染阶段水平风速 U 和温度 T 的脉动方差谱, 图 6 给出 4 个污染阶段 PM2.5 浓度的脉动方差谱以及 PM2.5 浓度脉动与垂直速度脉动的协方差谱。
从图 5(a1)～(a4)可知, 不同污染阶段的水平风速脉动方差谱曲线满足 Kolmogorov 湍流理论[38], 惯性副区满足−2/3 幂次率; 水平风速脉动方差谱的谱峰对应的能谱密度在污染维持阶段(S-II)数值最小; 水平风速脉动方差谱的谱峰对应的能谱密度在污染消散阶段(S-IV)数值最大。原因是, 污染维持阶段的水平风速最小, 污染消散阶段的水平风速最大。温度脉动方差谱曲线呈现类似的规律。从图5(b1)～(b4)可知, 污染发展过程不同阶段的温度脉动方差谱形状相似, 惯性副区满足−2/3 幂次率。
从图 6(a1)～(a4)可知, PM2.5 浓度脉动方差谱线形状与水平风速和温度相似, 惯性副区满足−2/3 幂次率。类似地, 图 6(b1)～(b4)中 PM2.5 浓度脉动和垂直速度脉动的协方差谱线也呈现与水平风速和温度相似的规律, 惯性副区满足−4/3 幂次率。上述结果表明, PM2.5 浓度湍流微观特征符合近地层 Monin-Obukhov 相似性理论[35], 同时验证了 Ren 等[30]的结果。另外, 图 6(a4)、(b1)和(b2)中, PM2.5 浓度脉动方差谱以及 PM2.5 浓度脉动与垂直速度脉动的协方差谱都在高频位置出现不同程度的噪声, 这一现象表明 PM2.5 浓度脉动的高频响应低于风速和温度, 与 E-Sampler 的 PM2.5 采样采取抽气的方式有关。
灰色斜线的斜率为−2/3; n表示自然频率
图5 污染过程中4个阶段的水平风速脉动方差谱((a1)～(a4))以及温度脉动方差谱((b1)～(b4))
Fig.5 Normalized spectra of horizontal wind speed ((a1)‒(a4)) and temperature ((b1)‒(b4)) at stage I‒ IV
(a1)～(a4)中灰色斜线的斜率为−2/3, (b1)～(b4)中灰色斜线的斜率为−4/3
图6 污染过程中4个阶段的PM2.5浓度脉动方差谱((a1)～(a4))以及PM2.5浓度脉动和垂直速度脉动的协方差谱((b1)～(b4))
Fig.6 Normalized spectra of the PM2.5 concentration ((a1)‒(a4)) and ormalized co-spectra of the PM2.5 concentration and vertical wind speed ((b1)‒(b4)) at stage I‒IV
本研究利用 PM2.5 质量浓度测量仪 E-Sampler 的1Hz 高频采样功能, 结合超声风温仪, 采用涡动相关法, 计算 PM2.5 质量浓度的湍流通量, 讨论 2018年 12 月 27 日至 2019 年 1 月 7 日德州地区 PM2.5 浓度的湍流统计特征和微观特征, 证明了获取 PM2.5 浓度脉动和湍流通量的可能性和合理性, 得到如下主要结论。
1)利用 PM2.5 质量浓度测量仪 E-Sampler 的 1 Hz 高频采样功能, 可以得到连续的 PM2.5 浓度脉动及其湍流通量。实验观测期间, 德州大气环境实验站所在地区 PM2.5 浓度湍流通量均值为 0.026μg/ (m2·s), 整体上呈现 PM2.5 源特征。该期间 5 个污染过程的 PM2.5 浓度湍流通量分别为−0.015, −0.030, 0.053, 0.023 和 0.078μg/(m2·s), 表明不同污染天气过程的污染源汇属性有所不同。
2)随湍流统计特征量(如湍流动能、水平风速标准差、垂直风速标准差、水平风速、动量通量和感热通量)增大, PM2.5 湍流垂直通量呈指数型减小趋势, 先急剧减小, 然后随各变量的增长变化不大。随着 PM2.5 浓度增大, PM2.5 浓度湍流通量绝对值呈增加趋势。PM2.5 浓度湍流通量的大小与 PM2.5浓度和湍流强弱有关。
3)不稳定条件下, PM2.5 浓度归一化标准差σc/C*与稳定度参数 ζ 的关系遵循−1/3 幂次关系, 即σc/C*=6.7(‒ζ)‒1/3。PM2.5 浓度脉动方差谱线在惯性副区满足−2/3 幂次率, PM2.5 浓度脉动与垂直速度脉动的协方差谱线在惯性副区满足−4/3 幂指次率, 与风速和温度的情况类似, 说明 PM2.5 浓度湍流宏观统计特征和微观特征在一定程度上符合近地层 Monin-Obukhov 相似性理论。
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Experimental Study on the Turbulence Characteristics and Flux Acquisition of PM2.5
Abstract The authors use the high-frequency sampling function of the fine particle mass concentration measurement instrument E-Sampler and the eddy covariance method to calculate PM2.5 concentration fluctuation and turbulent flux of the multiple pollution events of the Dezhou city atmospheric environment experimental station in Shandong Province from December 27, 2018 to January 7, 2019, and the turbulence characteristics of PM2.5 concentration are discussed.The results show that the mean value of the turbulent flux of PM2.5 concentration during the observation period is 0.026 μg/(m2·s).The transmission direction of the turbulent flux of PM2.5 concentration in different pollution processes is different, indicating that the sink or source property is not static.With the increase of turbulence statistical characteristic quantities (such as turbulent kinetic energy, standard deviation of horizontal wind speed, standard deviation of vertical wind speed, horizontal wind speed, momentum flux and sensible heat flux), the vertical flux of PM2.5 decreases exponentially, namely, it decreases sharply, and then changes little with the increase of each variable.With the increase of the concentration of PM2.5, the absolute value of the turbulent flux of PM2.5 shows an increasing trend.The turbulent vertical flux of PM2.5 concentration is related to the PM2.5 concentration and the intensity of turbulence.The normalized standard deviation of PM2.5 concentration and the stability parameter ζ= z/L follow the −1/3 power relationship under unstable conditions, that isσc/C*=6.7(−ζ)−1/3.Under stable conditions, the experimental results are relatively discrete.In addition, the variance spectrum curve of PM2.5 concentration satisfies the −2/3 power exponential rate in the high frequency range, and the covariance spectrum curve of the PM2.5 concentration and the vertical wind speed satisfies the −4/3 power exponential rate in the high frequency band.The result shows that 1Hz high-frequency sampling function of E-Sampler can obtain continuous and effective turbulent flux of PM2.5 concentration.
Key words turbulent flux of PM2.5 concentration; turbulence statistics; turbulence energy spectrum; pollution process
doi: 10.13209/j.0479-8023.2021.082
收稿日期: 2020–11–22;
修回日期: 2021–01–20
国家重点研发计划(2017YFC0209904, 2017YFC0209600)、国家自然科学基金(41705003, 41544216)和新疆维吾尔自治区高层次(柔性)人才引进项目(2018)资助